RADIOÉLÉMENTS ET RAYONNEMENTS IONISANTS


RADIOÉLÉMENTS ET RAYONNEMENTS IONISANTS
RADIOÉLÉMENTS ET RAYONNEMENTS IONISANTS

Les radioéléments sont des isotopes dont les noyaux sont instables, car ils possèdent un trop-plein d’énergie; ils s’en libèrent spontanément, tel un ressort qui se détend, en une ou en plusieurs étapes, pour revenir à un état plus stable, en émettant des rayonnements particulaires ( 見, 廓+, 廓 size=1) ou électromagnétiques ( 塚). La disponibilité de nombreux réacteurs nucléaires dans différents pays a permis la création d’une véritable industrie des radioéléments artificiels et de leurs applications. Les propriétés fondamentales des radioéléments (ou radio-isotopes) et les principes de leur formation étant exposés ailleurs (cf. ISOTOPES, chimie NUCLÉAIRE, réacteurs NUCLÉAIRES, RADIOACTIVITÉ, RADIOCHIMIE), le présent article traitera des procédés industriels de leur fabrication, de la réglementation de leur emploi et de leurs principales applications dans la recherche et l’industrie. Ces applications sont de natures très différentes, selon qu’elles font appel:

– à la facilité de détection et d’identification des radioéléments par le rayonnement qu’ils émettent: traceurs radioactifs, analyse par activation;

– aux modifications subies par les rayonnements nucléaires ou aux rayonnements secondaires produits lors de leur interaction avec la matière: jauges radioactives de contrôle et d’analyse, radiographie;

– aux modifications subies par la matière sous l’action du rayonnement, modifications qui peuvent être éphémères (ionisation des gaz) ou durables (effets biocides et chimiques);

– à l’énergie libérée par les radioéléments, qui peut être convertie en lumière, chaleur, électricité, etc.

Certaines applications, comme les détecteurs de fumée, les jauges radiométriques, la radiographie gamma, la stérilisation des articles à usage médical sont déjà entrées dans la pratique industrielle. D’autres, comme les traceurs radioactifs (mis à part leurs applications médicales), sont surtout des outils de recherche et d’étude.

Certaines applications, comme les sources d’énergie, sont limitées par les progrès de technologies concurrentes. La chimie sous rayonnement est susceptible d’un avenir industriel considérable si elle se révèle économiquement compétitive. La conservation des aliments par ionisation pourrait se révéler importante, sous réserve de compétitivité économique et d’acceptation par le public.

D’ores et déjà, le chiffre d’affaires des applications des radioéléments et les économies qui en résultent dépassent de très loin le coût de leur production. Cette industrie a bénéficié dès sa naissance d’un excellent climat de coopération internationale. Celle-ci se poursuit, surtout au niveau de la recherche; mais «la période romantique de l’atome touche à sa fin» (H. Piatier). La compétition internationale devient plus âpre et la conjoncture moins favorable qu’au temps des pionniers à l’échange très libéral des informations techniques.

1. Production des radioéléments artificiels et préparation des substances marquées

Plus d’un millier de radio-isotopes sont répertoriés dans les tables. Une centaine environ est utilisée, dont une trentaine seulement est demandée en quantités importantes, allant de quelques centaines à quelques millions de curies par an (tabl. 1). Leur production est essentiellement fondée sur des réactions nucléaires artificiellement provoquées dans les réacteurs atomiques et, dans une proportion bien moindre, au moyen des accélérateurs de particules (cf. ISOTOPES et chimie NUCLÉAIRE).

La préparation d’un produit radioactif peut comporter plusieurs phases, dont les principales sont la production du radioélément, son traitement pour l’amener à la forme chimique désirée et son conditionnement final.

Production par irradiation

Bombardons par des particules a un élément pur X de masse atomique M contenant en proportion p un isotope X1. La réaction nucléaire X1(a , b )Y donne naissance au radio-isotope Y, de période T. L’activité spécifique (A) obtenue, en curie par gramme (1 Ci/g = 37 憐 109 Bq/g) de cible X, est donnée en fonction du temps t d’irradiation par la formule suivante:

dans laquelle 靖 est la section d’activation de l’isotope X1 en barns (10 size=124 cm2), 淋 le flux de particules par seconde par centimètre carré; t et T sont exprimés dans la même unité. La section 靖 peut varier, suivant l’isotope et la réaction, dans d’énormes proportions (d’un millième à plusieurs milliers de barns). L’activité spécifique est proportionnelle à 靖, 淋 et p , et, en fonction du temps, elle tend vers une valeur de saturation AS atteinte lorsqu’il se désintègre par seconde autant d’atomes radioactifs qu’il s’en forme. Pour obtenir par simple irradiation, sans séparer Y de la cible, de fortes activités spécifiques, ce qui est indispensable pour certaines applications, il est inutile de poursuivre l’irradiation au-delà de deux ou trois périodes (A est alors égal aux trois quarts ou aux sept huitièmes de AS), mais il faut que le produit p 靖淋 soit élevé: d’où l’intérêt des hauts flux de particules et de l’enrichissement isotopique de la cible si p est très faible (cette dernière opération est toutefois fort onéreuse).

Suivant la réaction utilisée, Y sera de même nature que X ou de nature différente. Dans ce dernier cas, il pourra être séparé chimiquement de la cible et isolé avec une très haute activité spécifique.

Irradiation dans un réacteur

Dans un réacteur, la cible est exposée à un intense bombardement par les neutrons, lents ou rapides, qui pénètrent facilement dans les noyaux et y provoquent différents types de réaction, notamment:

Réaction (n , 塚). C’est de loin la plus importante; elle est provoquée par les neutrons lents, seuls abondants dans certains types de réacteurs, et permet fréquemment de «marquer» par simple irradiation toutes sortes d’objets et de substances naturels ou artificiels. Le radioélément formé est de même nature chimique que la cible, ce qui, dans de nombreux cas, exclut tout traitement chimique ultérieur. C’est ainsi que sont fabriquées les sources de cobalt et d’iridium utilisées en gammagraphie, directement irradiées dans leur capsule métallique, suivant les réactions 59Co(n , 塚)60Co et 191Ir(n , 塚)192Ir.

Si le noyau formé est émetteur 廓 de courte période, il engendre rapidement un noyau de nature chimique différente, qui peut lui-même être radioactif. On citera par exemple:

le radioélément final pourra être séparé chimiquement de la cible et obtenu, théoriquement au moins, à l’état pur.

Réactions (n , p ) et (n , 見). Elles ont lieu le plus souvent avec des neutrons rapides; par exemple: 32S(n , p )32P, 6Li(n , 見)T, 14N(n , p )14C; là encore, le radioélément pourra être séparé de la cible.

– On peut parfois utiliser des réactions secondaires . C’est ainsi que les tritons t de recul formés par la réaction 6Li(n , 見)T peuvent réagir sur des noyaux de 26Mg pour donner le 28Mg, suivant la réaction 26Mg(t , p )28Mg.

Les cibles, enfermées dans des tubes étanches, sont disposées dans le réacteur en des emplacements spécialement prévus. Les réacteurs utilisés sont soit des réacteurs de recherche où les flux atteignent 1013, 1014 et jusqu’à quelques 1015n /cm2.s, soit des réacteurs spécialement construits à cet effet, soit enfin des réacteurs de puissance; c’est ainsi que des cartouches de cobalt sont placées dans certains réacteurs d’Électricité de France à la fois pour «aplatir» le flux de neutrons et pour produire du 60Co.

Irradiation par accélérateurs

Les particules chargées, d’énergie élevée: alphas, deutons, protons, ions lourds, produites par des accélérateurs (cf. accélérateurs de PARTICULES), peuvent vaincre la répulsion électrostatique du noyau et y provoquer des réactions qui donneront le plus souvent naissance à des radioéléments de nature chimique différente de celle du noyau cible, dont ils pourront donc être séparés et isolés à des activités spécifiques très élevées. Citons, par exemple: 6Li(d , n )7Be, 56Fe(d , 見)54Mn, 24Mg(d , 見)22Na. Le cyclotron est l’accélérateur le plus utilisé à cette fin. Les quantités de radioéléments ainsi produites sont faibles, leur prix de revient élevé; mais certains radioéléments ne peuvent être produits autrement. D’autre part, des laboratoires ou des hôpitaux, qui disposent d’accélérateurs à des fins de recherche ou de thérapie, peuvent ainsi fabriquer des radioéléments de courte période pour leur usage personnel ou celui du voisinage. Signalons aussi l’intérêt des petits accélérateurs générateurs de neutrons, obtenus par réactions de fusion (d , t ) et (d , d ), qui sont surtout utilisés en analyse par activation.

Traitement des cibles irradiées

Le traitement des cibles irradiées a pour but soit de séparer de la cible le radioélément formé s’il est de nature chimique différente, soit de le purifier si la radiolyse a altéré la cible ou si plusieurs radioéléments ont été formés simultanément. Il s’agit là d’une chimie très particulière, connue sous le nom de radiochimie [cf. RADIOCHIMIE]. Les masses de radioélément formées sont en effet infimes: 1 curie de 32P pèse 3,5 猪g; plus généralement, 1 curie d’un isotope de masse atomique M et de période T jours pèse 0,77 憐 10 size=18 M . T gramme. Les énergies de recul libérées par les réactions nucléaires sont capables de rompre les liaisons chimiques (effet Szilard , parfois utilisé pour séparer le radioélément de la cible) et les divers rayonnements présents lors de l’irradiation provoquent la radiolyse des substances irradiées. La séparation des traces de radioéléments formées met en jeu des techniques très diverses: addition d’entraîneurs inactifs, coprécipitation, formation de cristaux mixtes, échanges d’ions, extraction par solvants sélectifs, volatilisation, chromatographie, électrochimie.

Les produits de fission

D’énormes quantités de produits de fission s’accumulent dans les combustibles des réacteurs, dont ils peuvent être ensuite extraits lors du traitement des combustibles irradiés. Ces produits ne sont qu’apparemment gratuits, car leur séparation complète est fort onéreuse, compliquée par l’intense radioactivité et le très grand nombre des produits contenus dans les «jus» de fission. Elle fait notamment appel à l’extraction par solvants spécifiques et par échangeurs d’ions minéraux. Les produits de fission les plus utilisés sont le 137Cs, le 90Sr, le 147Pm, le 144Ce et le 85Kr. De petites quantités de produits de fission sont quelquefois préparées par irradiation en pile d’une cible d’oxyde d’uranium, en vue de la préparation de certains radioéléments, tels 99Mo et 131I.

Préparation des composés radiochimiques

Pour les besoins de la médecine, il est généralement nécessaire de disposer des radioéléments sous forme de composés élaborés. Ceux-ci peuvent parfois être obtenus par simple irradiation du composé inactif, par exemple 24Na2C3. Plus souvent, le traitement des cibles irradiées est conduit de façon à aboutir au composé final sous une forme communément demandée: solutions de 22P4H3, de 35S4H2 ou 35S4Na2, de 131I2 ou 131INa par exemple. Mais, dans de nombreux cas, il est nécessaire de réaliser une véritable synthèse à partir de radioéléments déjà préparés. Tel est le cas notamment des molécules organiques marquées aux 35S, 131I, 14C et T. Les deux derniers, qui ne peuvent être produits par irradiation directe de leurs isotopes stables, sont particulièrement importants. Le 14C étant très coûteux, pour l’économiser et maintenir une activité spécifique élevée, la synthèse doit se faire dans de très petits volumes et avec de très bons rendements. Des procédés spéciaux de «tritiation» ont été mis au point: exposition du composé à marquer au tritium gazeux, échange catalytique en milieu aqueux, hydrogénation catalytique de précurseurs insaturés. Les composés à usage médical subissent un contrôle très strict de pureté radiochimique (en particulier par voie biologique sur animaux de laboratoire), puis sont stérilisés. Certains composés organiques sont synthétisés par voie biologique à partir de produits radioactifs absorbés par des animaux ou des plantes.

Fabrication des sources scellées

Les sources de rayonnement destinées à la radiothérapie externe, à l’irradiation industrielle, à la radiographie et aux jauges sont scellées. Le radioélément y est enfermé dans une enveloppe étanche, qui doit être suffisamment résistante pour réduire au minimum le risque de contamination. Cela est relativement facile à obtenir pour les émetteurs 塚, mais plus difficile pour les émetteurs 廓 et a fortiori 見, dont le rayonnement doit traverser des «fenêtres» minces. Cependant, des solutions technologiques satisfaisantes ont été trouvées; on s’efforce notamment d’utiliser le radioélément sous une forme insoluble, verre ou céramique par exemple. Des contrôles d’étanchéité sont systématiquement effectués avant la livraison et pendant l’utilisation.

Sources de neutrons et de rayons X

Il n’existe pas de radioéléments émettant directement des neutrons, à l’exception de certains éléments très lourds subissant la fission spontanée, et en particulier du californium 252, émetteur 見 de période égale à 2,2 ans qui émet 3 . 1012n /s.g, valeur très élevée si on la compare à celle des autres «sources de neutrons»; c’est l’intérêt essentiel de ce transuranien, très coûteux et produit jusqu’ici en très faibles quantités, dans lequel on place de grands espoirs. Les sources «classiques» de neutrons, fondées sur la réaction ( 見, n ), sont constituées d’un mélange intime de béryllium et d’un émetteur 見 (226Ra, 241Am, 210Po, 242Cm, etc.) et émettent en moyenne 1 neutron rapide (de 11 à 14 MeV d’énergie maximale) pour 20 000 見. On utilise aussi des réactions photonucléaires ( 塚, n ) en irradiant du béryllium avec des 塚 durs, principalement des 塚 de 1,7 et 2,1 MeV de 124Sb (1 à 5 憐 106 n /s de 24 keV d’énergie maximale par curie de 124Sb).

Par définition même, les rayons X ne sont pas, comme les rayons 塚, d’origine nucléaire, mais ils accompagnent presque toujours la radioactivité, qu’ils soient produits selon un spectre continu par le freinage d’un électron rapide, 廓 notamment, dans le champ de noyau, ou sous forme de raies caractéristiques émises lors du réarrangement des couches internes K, L, M du cortège électronique du noyau à la suite d’une lacune créée sur l’une des couches par l’action d’un 見, d’un 廓 ou d’un 塚 (conversion interne) ou consécutive à une désintégration par capture électronique (cf. RADIOACTIVITÉ et rayons X). Pour compléter la gamme des rayons X, que seuls quelques émetteurs 見 et surtout de capture K (55Fe, 109Cd) produisent naturellement en quantité suffisante, on réalise de véritables postes à rayons X en miniature en associant un émetteur 廓 (ou 見 dans le cas des éléments légers) et une cible (anticathode), ce qui permet, par le jeu des combinaisons entre émetteurs et cibles, la production de raies caractéristiques d’énergies très différentes, précieuses pour diverses applications analytiques et métrologiques, et aussi de spectres variés de rayons X de freinage. Ces sources de fluorescence X permettent de compléter la gamme des émetteurs 塚, relativement pauvre dans le domaine des basses énergies (face=F0019 麗 120 KeV). Sont couramment utilisés les émetteurs 廓 90Sr et 147Pm, associés à des cibles d’argent, de platine, d’aluminium, etc.; citons aussi le couple tritium-titane.

Production des radioéléments de courte période

Produits rapidement «périssables», les radioéléments de courte période posent un problème d’approvisionnement qui est pratiquement résolu, pour les radioéléments régulièrement consommés à des fins médicales (131I, 198Au, 99Mo notamment), par une production hebdomadaire et un système de livraison très rapide, par voie aérienne notamment. Mais, pour les autres radioéléments ou pour les utilisateurs très éloignés, les difficultés d’approvisionnement et de stockage constituent un handicap sérieux. Une solution, élégante mais partielle, réside dans l’utilisation des générateurs à radioéléments, familièrement nommés vaches à radioéléments . Il s’agit d’un couple constitué d’un «père» de longue vie, fixé sur colonne échangeuse d’ions, engendrant par désintégration un «fils» de courte vie qui peut en être facilement séparé sur le lieu de l’utilisation par élution («traite» de la vache). Sont actuellement commercialisées les vaches 137Cs-137Ba (de périodes respectives 30 a et 2,6 min), 113Sn-13In (118 j et 1,7 h), 99Mo-99Tc (67 h et 6 h; de loin la plus importante); et 132Te-132I (78 h et 2,3 h). Quelques autres couples, malheureusement trop rares, pourraient être utilisés à cette fin.

Principaux producteurs de radioéléments

Les principaux producteurs de radioéléments sont situés aux États-Unis, au Canada, en Belgique, en France, en Grande-Bretagne et en Russie. Ces producteurs éditent régulièrement des catalogues où sont répertoriés des centaines de produits radioactifs. Il existe en pratique un cours financier des principaux radioéléments.

Les utilisateurs français recensés à la fin de 1992 représentaient 3 670 établissements dans le domaine industriel et 1 150 établissements dans le domaine biologique et médical.

2. Danger des radioéléments

Réglementation, radioprotection

Le danger des radioéléments, dû aux rayonnements ionisants qu’ils émettent et dont nos sens ne nous révèlent en aucune façon la présence, se manifeste sous deux formes: irradiation externe par une source extérieure et contamination interne par voie digestive, respiratoire ou cutanée. Biologistes et médecins, s’appuyant sur plus d’un demi-siècle d’observations, ont défini des équivalents de doses maximales admissibles (E.D.M.A.) exprimées en sieverts, auxquelles correspondent des limites annuelles d’incorporation (L.A.I.) par ingestion ou par inhalation pour les différents radio-isotopes (cf. RADIOBIOLOGIE et RADIOPROTECTION).

En France, la vente, le transport et l’utilisation de radioéléments sont réglementés. Les principaux textes de cette réglementation sont regroupés dans le fascicule no 1420 (févr. 1992) du Journal officiel intitulé Protection contre les rayonnements ionisants . Le décret du 2 octobre 1986 (86-1103) concerne plus particulièrement la protection des travailleurs. Ces décrets ont légalisé les valeurs des E.D.M.A., qui varient selon les régions du corps irradiées et les groupes de personnes considérés. La population a été en effet divisée en trois groupes: les «personnes directement affectées à des travaux sous rayonnements» (catégorie A), les «personnes non directement affectées...» (catégorie B) et les «personnes du public». Les premières sont soumises à des examens médicaux systématiques. La réglementation prévoit l’aménagement approprié des lieux de travail, le contrôle périodique des appareils utilisant des sources radioactives, les conditions de rejet des déchets radioactifs, le contrôle dosimétrique individuel de certains travailleurs (port de dosimètres photographiques).

En France, la vente et l’utilisation des radioéléments sont soumises à l’autorisation préalable de la Commission interministérielle des radioéléments (C.I.R.E.A.), qui tient compte notamment des risques encourus par le voisinage, en particulier des risques de contamination des milieux naturels (air et eau), ainsi que de la compétence des utilisateurs; d’où l’importance de la formation de spécialistes, utilisateurs et contrôleurs, qui est organisée en France par le C.E.A., l’Université et certains organismes. Le contrôle des conditions effectives de l’emploi et de la diffusion, volontaire ou non, des radioéléments est de la compétence de l’Office pour la protection contre les rayonnements ionisants (O.P.R.I.); certains contrôles peuvent être effectués par des organismes privés agréés.

Le transport et le stockage des radioéléments, le classement éventuel des établissements où ils sont fabriqués, manipulés, utilisés ou stockés sont réglementés selon la nature, la forme, la radiotoxicité et l’activité des éléments concernés. Des emballages spéciaux ont été normalisés. Tous les moyens de transport sont employés, notamment l’avion, indispensable pour le transport à longue distance des éléments de courte période.

L’unification des règlements dans les différents pays est déjà fort avancée, sous l’égide de l’Agence internationale de l’énergie atomique (organisme des Nations unies), de l’Euratom et de l’International Commission for Radiation Protection (I.C.R.P.); mais des différences subsistent encore, notamment dans l’interprétation des règlements. Cette uniformisation est particulièrement indispensable en matière de transports internationaux, une forte proportion des radioéléments produits étant exportée.

Techniques de radioprotection

Les techniques de radioprotection constituent la partie du génie nucléaire qui a pour but la prévention et la détection du risque radioactif. Pour limiter la dose reçue par

irradiation externe, on met à profit la distance (loi de l’inverse carré de la distance: 1/d 2), l’atténuation du rayonnement par des écrans appropriés (tabl. 2, 3, 4), la diminution du temps d’exposition. Pour éviter la contamination, la manipulation des produits radioactifs liquides, gazeux ou pulvérulents a lieu dans des enceintes étanches dès qu’il s’agit d’activités de quelque importance. Dans le cas des émetteurs 見 ou 廓, on utilise de simples boîtes à gants (fig. 1) en verre ou en matière plastique de préférence transparente; une épaisseur de 1 à 2 cm de Plexiglas suffit à arrêter les 廓 les plus durs, mais il faut tenir compte des rayons X de freinage. Dans le cas des émetteurs 塚 ou de très fortes activités d’émetteurs 廓 durs, on utilise des enceintes ou des sorbonnes blindées à l’aide d’écrans d’acier et plus souvent de plomb (fig. 2, 3), d’épaisseur comprise entre 2 et 20 cm; on emploie volontiers des briques de plomb à chevrons permettant de construire des «châteaux» démontables. Les manipulations sont effectuées soit avec de longues pinces traversant les blindages au moyen de rotules en plomb (fig. 2), soit avec de véritables télémanipulateurs du type «maître-esclave» (fig. 3) qui reproduisent de façon plus ou moins complète les mouvements de la main à laquelle ils restituent les sensations de force et de pression. Lorsqu’il s’agit d’opérations de routine, on s’efforce de les automatiser au maximum. L’observation à l’intérieur des cellules blindées se fait grâce à des jeux de miroir, à travers d’épais hublots de verre au plomb, au moyen de périscopes ou d’appareils de télévision. Dans le cas de radioéléments contenus dans des enveloppes étanches (sources scellées, barreaux de combustibles irradiés), stockage et manipulations s’effectuent aussi au fond de piscines, sous quelques mètres d’eau très propre assurant à la fois transparence et protection. Le béton, ordinaire ou lourd (béton baryté ou chargé de limaille de fer), est fréquemment utilisé dans les installations permanentes (réacteurs, cellules d’examen de combustibles irradiés, centrale d’irradiation 塚) avec des épaisseurs atteignant de 1 à 2 m. Pour alléger les appareils mobiles ou portatifs, on emploie parfois des matériaux de protection 塚 très denses, comme le tungstène ou l’uranium appauvri. Pour se protéger des neutrons, on commence par les ralentir au moyen de matériaux hydrogénés, puis ils sont capturés par du bore ou du cadmium. Selon leur nature et leur activité, les radioéléments sont manipulés dans des laboratoires spécialisés «chauds» ou «tièdes», ou dans des laboratoires de type classique «froids»; selon les risques encourus, des contrôles du rayonnement ambiant et de la radioactivité de l’atmosphère (air et aérosols) sont effectués de façon permanente ou épisodique, au moyen d’appareils de mesure fixes ou portatifs. Des appareils spéciaux permettent de contrôler la contamination des personnes et des objets [cf. RADIOPROTECTION].

Bien qu’obéissant aux mêmes règles générales, les problèmes de radioprotection sont de niveaux très différents entre les «établissements nucléaires de base» (réacteurs, usines de traitement de combustibles ou de fabrication de radioéléments, centrale d’irradiation 塚) et les applications de radioéléments dans les laboratoires de recherche, les hôpitaux, les usines ou «sur le terrain». Les précautions à prendre au voisinage des jauges radioactives implantées dans les usines sont généralement fort simples et peu contraignantes. Elles sont déjà plus délicates à proximité des installations de gammagraphie, fixes ou mobiles, ou de gammathérapie. Les manipulations de traceurs radioactifs (cf. infra , chap. 5) exigent une compétence particulière.

Les industriels, les travailleurs et le public apprécient souvent encore de façon qualitative et peu rationnelle les risques dus à l’emploi des radioéléments, réagissant parfois de façon similaire à des dangers variant dans d’énormes proportions (mais s’inquiètent-ils de porter au poignet un bracelet-montre radioluminescent?), alors que les mêmes personnes admettent très bien les risques, souvent beaucoup plus graves et immédiats, provenant de l’utilisation généralisée du gaz d’éclairage, de l’électricité et de l’automobile. Cette attitude est largement liée à la manière dramatiquement explosive par laquelle le grand public a découvert la radioactivité et à l’aspect sournois d’un danger dont nos sens ne nous révèlent en aucune façon la présence. Ces réactions psychologiques, ajoutées aux complications administratives, techniques et médicales associées à l’emploi des radioéléments, en freinent incontestablement le développement, et ce bien qu’aucune industrie n’ait été entourée, dès sa naissance, d’un tel luxe de précautions et que les accidents graves aient été, jusqu’ici, rarissimes. Il n’en reste pas moins que le danger radioactif existe et qu’aucune application de radioélément ne devrait être largement diffusée qui n’apporte, en contrepartie d’un risque soigneusement pesé, un avantage technique ou économique suffisamment justifié.

3. Jauges radiométriques ou nucléoniques

Les jauges radiométriques (ou nucléoniques) sont des instruments destinés à mesurer certaines caractéristiques de la matière; leur fonctionnement est fondé sur les divers phénomènes qui résultent de l’interaction avec la matière du rayonnement émis par une source radioactive scellée. Les caractéristiques mesurées sont d’ordre géométrique (position, forme, épaisseur, vitesse), physique (densité, pression, débit) ou chimique (composition, teneur). Le phénomène exploité est généralement traduit par un détecteur de rayonnement en un signal électrique qui peut être transmis à distance soit vers un système d’affichage ou d’alarme, soit vers un appareil ou une machine dont il commandera le fonctionnement, réalisant ainsi un asservissement. Le principal intérêt de ces appareils tient au fait qu’ils opèrent sans contact matériel avec l’objet ou la substance sur lesquels porte la mesure, que celle-ci peut être effectuée à travers des parois épaisses si l’on utilise des rayons 塚 et qu’ils se prêtent aussi bien au contrôle continu en usine qu’à des réalisations légères, souvent même portatives.

On dénombrait en France, en 1992, 3 500 jauges d’épaisseur (ou de grammage), 4 600 contrôleurs de niveau, 3 100 densimètres, 1 400 chromatographes à capture d’électrons, 1 100 humidimètres.

La figure 4 illustre le principe de la plupart des jauges. Le faisceau incident I émis par la source S rencontre un écran matériel M, d’épaisseur x , de densité 福. Une fraction T du rayonnement est transmise, une autre D est diffusée (notamment vers l’arrière) et une troisième fraction est absorbée. La matière est ionisée et émet un rayonnement X de fluorescence dont une partie FX sort de l’écran. Des détecteurs placés sur le trajet de ces divers rayonnements en mesurent l’intensité, qui est fonction des caractéristiques de la matière rencontrée.

Quelques précisions sur la pénétration des rayonnements nucléaires dans la matière faciliteront la compréhension de ce qui suit. Les particules chargées, 見 ou 廓, sont régulièrement freinées dans la matière à laquelle elles cèdent de l’énergie sous forme d’ionisation, d’excitation, de rupture de liaisons chimiques et de chaleur; leur portée, ou parcours maximal dans différents matériaux, est donnée, en fonction de leur énergie, par les tableaux 2 et 3.

Dans le cas des photons X ou 塚 et des neutrons, il n’y a plus de parcours limite dans la matière, mais seulement atténuation de l’intensité du faisceau transmis: une particule a toujours une certaine probabilité, si faible soit-elle, de traverser un écran. Les photons cèdent leur énergie à des électrons, principalement par absorption photoélectrique, diffusion Compton ou matérialisation (cf.rayons X, effet PHOTOÉLECTRIQUE, effet COMPTON). Quant aux neutrons [cf. NEUTRON], leur atténuation par les noyaux est due à la combinaison de plusieurs phénomènes: diffusion élastique qui les ralentit d’autant plus vite que les noyaux rencontrés sont plus légers, diffusion inélastique et capture dont l’importance varie considérablement selon la nature des noyaux rencontrés et l’énergie des neutrons.

L’atténuation d’un faisceau étroit de rayons X ou 塚 monoénergétiques par un écran matériel de masse volumique 福g/cm3, d’épaisseur x cm, donc d’épaisseur massique (ou masse surfacique) 福x g/cm2, obéit à la loi exponentielle:

formule dans laquelle I0 est l’intensité du faisceau en l’absence d’écran, I l’intensité après traversée de l’écran, x 1/2 l’épaisseur en centimètres qui réduit l’intensité d’un facteur 2, appelée «épaisseur-moitié», 福x 1/2 l’«épaisseur-moitié massique», en grammes par centimètre carré. L’atténuation d’un faisceau étroit de neutrons monoénergétiques obéit approximativement à cette loi exponentielle. Le tableau 4 donne les valeurs d’épaisseur-moitié pour différents matériaux à différentes énergies.

Quant à l’atténuation du rayonnement 廓, elle obéit grossièrement à cette loi exponentielle, excepté en fin de parcours; l’épaisseur-moitié correspondante est de l’ordre du dixième du parcours.

Les jauges à atténuation

Appelées souvent aussi jauges à transmission, car le matériau objet de la mesure est interposé entre la source et le détecteur, les jauges à atténuation sont les plus répandues. L’intensité du rayonnement transmis est fonction de la nature et de la quantité de matière présente sur le trajet du rayonnement, donc de l’épaisseur x et de la densité 福 de cette matière, et donc de leur produit x 福 connu sous le nom de masse surfacique ou grammage, et généralement exprimé en grammes par mètre carré. Si le matériau est une feuille de plastique de composition déterminée, on a une jauge d’«épaisseur»; s’il est d’épaisseur déterminée, par exemple s’il est contenu dans un récipient ou dans une tuyauterie, on a une jauge de densité ou de teneur. Les jauges à transmission les plus répandues sont, par ordre décroissant, celles de niveau, d’épaisseur, de densité et de teneur.

Les jauges de niveau du modèle le plus courant comportent (fig. 5 a), dans un même plan horizontal fixe, un détecteur et une source de rayons 塚 capables de traverser les parois du récipient. Quand le niveau du liquide ou du solide pulvérulent, beaucoup plus denses que l’air, atteint ce plan, l’intensité du signal délivré par le détecteur varie brusquement; l’ensemble source et détecteur peut également se déplacer à la recherche de l’interface. Il existe de multiples autres dispositions (fig. 5 b, c, d et e). La mesure de l’équivalent en eau d’une couche de neige est fondée sur l’atténuation soit du rayonnement 塚 d’une source enterrée de 60Co (fig. 5 e), soit du rayonnement 塚 naturel du sol: dans ce dernier cas, la mesure est effectuée depuis un avion qui explore rapidement de vastes étendues.

Les jauges d’épaisseur sont nombreuses dans les industries fabriquant des matériaux en films ou en nappes (papiers, plastiques, textiles, tôles minces). Suivant le grammage, elles utilisent des sources 見 (jusqu’à 20 à 30 g/m2), des sources 廓 (les plus nombreuses, car correspondant aux grammages les plus courants, de 0,01 à 10 kg/m2), des sources X ou 塚 (au-delà de 10 kg/m2).

Les jauges de densité à rayons 塚 sont surtout employées pour les liquides, les émulsions, les suspensions en cours de transport dans des canalisations, ainsi que pour les terrains en place (agronomie, travaux publics). Dans le cas des gaz, c’est aussi bien la pression qui est mesurée par absorption de particules 見 ou 廓.

Les jauges de teneur utilisent généralement le pouvoir absorbant très élevé d’un élément déterminé pour un rayonnement de nature et d’énergie particulières, permettant ainsi de mesurer la concentration de cet élément dans un mélange. Pour les rayons 廓 par exemple, l’absorption est, à masse surfacique égale, proportionnelle à la densité électronique du matériau; or l’hydrogène (Z/A = 1) est deux fois plus riche en électrons que les autres éléments (Z/A 諒 0,5); cette propriété est mise à profit pour la mesure du rapport C/H dans les hydrocarbures. Dans le cas des rayons X, on utilise les discontinuités d’absorption (cf. rayons X); avec des sources X d’énergie appropriée, on dose ainsi le soufre et le plomb tétraéthyle dans les hydrocarbures, le fer et l’uranium en solution aqueuse. Dans le cas des neutrons thermiques, on se sert du très fort coefficient d’absorption de certains éléments (Li, Cd, B, Cl) ou du coefficient de diffusion remarquablement élevé de l’hydrogène (mesures d’humidité).

La mesure par absorptiométrie de la «densité» du mélange de deux substances connues permet d’accéder à la composition de ce mélange. La méthode de double absorptiométrie consiste à mesurer la transmission par l’échantillon de deux rayonnements différents, ou d’un même rayonnement de deux énergies différentes. En médecine, une jauge de teneur très répandue (1 500 exemplaires à rayons 塚, plusieurs milliers à rayons X) est l’ostéodensimètre diphotonique, ou dichromatique, destiné à l’exploration et à la mesure du contenu minéral des os, et spécialement des vertèbres, en vue du dépistage et du suivi des ostéopénies, principalement de l’ostéoporose. Pour distinguer l’os, riche en calcium, des tissus mous qui l’entourent, on utilise soit un couple de sources 塚 (241Am, 59 keV + 133Ba, 356 keV), soit le plus souvent une source 塚, X de 153Gd ( 塚 de 100 keV, X de 41 keV). L’emploi de sources radioactives limitant leur diffusion aux médecins «diplômés nucléaires», tous les constructeurs proposent actuellement des appareils équipés d’un tube à rayons X d’une centaine de kilovolts, le couple d’énergies étant obtenu par sélection de deux fenêtres et d’un filtre creusant le spectre entre ces fenêtres. Cela n’est qu’un exemple des contraintes liées à l’emploi des radioéléments en médecine, alors que l’emploi des rayons X y est largement répandu. Des utilisations industrielles de cette technologie se font jour: contrôle d’homogénéité du bois sur machine de découpe, étude de la circulation de la saumure et du pétrole brut dans des carottes géologiques, cartographie de la répartition du cuivre dans des pièces de fonderie en alliage léger, ou du zinc dans des bandes de caoutchouc, identification d’objets métalliques (armes) et/ou hydrogénés (explosifs) dans les bagages sur bande transporteuse, etc.

Les jauges à diffusion

Si une source est placée devant un écran matériel, l’intensité du rayonnement rétrodiffusé croît avec l’épaisseur de cet écran jusqu’à une valeur de saturation. Dans le cas du rayonnement 廓, l’intensité rétrodiffusée augmente également avec le numéro atomique du matériau. Outre quelques applications analytiques, ce phénomène est principalement utilisé pour la mesure de l’épaisseur du dépôt d’une substance sur un support de numéro atomique suffisamment différent: or sur cuivre (fig. 6), zinc sur fer, peinture ou enduit sur tôle ou textile.

Les jauges à rétrodiffusion 廓 ou 塚 servent à mesurer la distance, l’épaisseur ou la densité d’un matériau accessible depuis une seule face. La rétrodiffusion 廓 permet, par exemple, de mesurer l’épaisseur du givre sur une aile d’avion, ou encore la densité d’un gaz, notamment la densité et donc la pression atmosphériques. L’épaisseur de saturation est beaucoup plus élevée dans le cas du rayonnement 塚: la principale application en est la mesure de la densité des terrains en place (fig. 7 a): terre végétale, terre compactée (routes, barrages), forages miniers (pétrole, charbon, uranium) et la densité des sédiments en suspension lors du dragage des chenaux. La rétrodiffusion 塚 se prête aussi à la mesure des niveaux dans des réservoirs (fig. 5 d), en particulier dans les stockages souterrains d’hydrocarbures.

La rétrodiffusion des particules 見 permet une analyse très superficielle de l’échantillon irradié. Un appareil de ce type était embarqué à bord des sondes américaines Surveyor pour l’analyse du sol lunaire; l’appareil, qui utilisait simultanément l’analyse par réaction ( 見, p ), ne pesait que 0,3 kg.

Les jauges à modération de neutrons utilisent le fort pouvoir ralentisseur des éléments légers, en particulier celui de l’hydrogène, pour les neutrons rapides. À proximité d’une source de neutrons rapides est placé un détecteur de neutrons lents, presque insensible aux neutrons rapides, dont la réponse sera très fortement influencée par la teneur en hydrogène du milieu environnant. Les principales applications sont la mesure de l’humidité des sols en place (cf. fig. 7 b, ainsi que chap. 9) et de certains matériaux (sable pour fonderie ou cimenterie, minerais, matériaux de construction, coke, etc.), la localisation de nappes d’eau et d’hydrocarbures ou de veines de charbon dans des forages, la détection de certains matériaux hydrogénés. L’utilisation de cette méthode est compliquée par la présence d’éléments neutrophages dans le matériau examiné; en revanche, elle permet de détecter et de doser ces éléments.

Les jauges à fluorescence X

Bombardé par un rayonnement 見, 廓, 塚 ou X approprié, un élément émet un rayonnement X de fluorescence, d’énergie caractéristique (cf. rayons X); soumis à un tel bombardement, un matériau émettra donc un rayonnement X composite, dont l’analyse par un détecteur spectrométrique approprié, associé éventuellement avec des filtres sélectifs (cf. détecteurs de PARTICULES), permettra de déduire la composition de ce matériau. Sur ce principe sont construits des analyseurs industriels, de laboratoire ou portatifs, moins puissants mais plus légers et beaucoup moins onéreux que les appareils utilisant l’excitation par tube à rayons X et l’analyse dispersive. Des appareils radiométriques de ce type ont été installés à demeure sur des lignes de fabrication pour mesurer en continu non seulement la teneur de produits naturels ou industriels en un ou plusieurs éléments (fer et calcium dans les crus de cimenterie), mais également l’épaisseur d’un dépôt métallique, et ce avec une meilleure sensibilité que la rétrodiffusion 廓 (par exemple zinc sur fer dans une ligne de galvanisation; cf. fig. 8). Les appareils portatifs sont utilisés notamment en prospection minière et pour le tri de matériaux sur parc. Un appareil de ce genre était embarqué à bord du véhicule soviétique Lunakhod pour l’analyse du sol lunaire. La fluorescence X est une méthode relativement universelle, permettant de marquer une substance ou un objet par addition d’un élément traceur et d’en effectuer ultérieurement l’identification et le tri (ex.: timbres-poste chargés au zinc ou au titane, dont la reconnaissance par fluorescence X rend possible le positionnement des enveloppes en vue du tri automatique du courrier).

Mesures de distance et de vitesse

La variation, en fonction de sa distance , de la réponse d’un détecteur à une source est le principe de détecteurs de proximité pour véhicules, projectiles et machines diverses. L’intensité du flux 廓 ou 塚 rétrodiffusé par une surface dépend également de la distance de la source à cette surface (détecteur de proximité 塚 pour l’atterrissage des avions).

La vitesse d’un mobile portant une source radioactive peut être déduite soit du nombre total d’impulsions délivrées par un détecteur placé à distance fixe de la trajectoire du mobile, soit de l’intervalle de temps séparant le passage du mobile devant deux détecteurs. L’effet Mössbauer a été mis à profit pour la mesure fine de très faibles vitesses.

Repérage, triage, comptage d’objets

Le repérage , le triage , le comptage d’objets peuvent être simplement réalisés, soit que l’objet porte une source radioactive, soit qu’il intercepte un faisceau de rayonnement.

4. Contrôle non destructif. Radiographie et radiométrie

La radiographie et la radiométrie sont des techniques de contrôle non destructif utilisant les mêmes principes que les jauges à absorption précédemment décrites; au lieu de mesurer l’atténuation globale d’un faisceau de rayonnement après traversée de l’objet examiné, on analyse de façon plus fine la répartition de l’intensité dans le faisceau transmis afin d’apprécier l’étendue et la forme de défauts internes ou de parties cachées.

Le plus souvent, on s’efforce de visualiser le faisceau émergent sous forme d’une image que l’œil balaie très rapidement pour y repérer précisément l’anomalie ou la singularité qui «saute aux yeux».

Radiographie

En radiographie, le détecteur primaire est un film photographique ou son équivalent (xéroradiographie, film organique à traces), intégrant directement l’information transmise par le faisceau émergent pendant la pose sous forme d’un noircissement proportionnel à l’intensité reçue; l’image, après développement, est immédiatement lisible, mais son exploitation quantitative exige souvent une mesure ultérieure de densité optique, qui est faite directement dans le cas de la radiométrie.

Gammagraphie

La gammagraphie ne diffère en rien, dans son principe, de la radiographie classique en rayons X. Les émetteurs utilisés sont principalement l’iridium 192 (épaisseur d’acier de quelques millimètres à 100 mm) et le cobalt 60 (épaisseur d’acier de 30 à 200 mm), et plus rarement l’ytterbium 169 (32 jours, photons gamma de 30 à 300 keV) et le sélénium 75 (120 jours, photons gamma de 120 à 400 keV) pour les faibles épaisseurs. Les techniques annexes (films, écrans renforçateurs, etc.) sont les mêmes qu’en radiographie classique. Les temps de pose sont souvent plus longs, car les flux émis par les sources habituelles (quelques dizaines de curies) sont notablement plus faibles que les flux délivrés par un poste à rayons X courant (équivalant à quelque 10 000 Ci de cobalt 60); cet inconvénient, qui rend difficile la gammascopie, est partiellement compensé par l’exposition panoramique (gammagraphie simultanée de plusieurs objets disposés autour de la source) et le travail de nuit. Après l’exposition, on arrête simplement le poste à rayons X, tandis que la source est enfermée dans un conteneur blindé dont on l’éjecte à travers un tuyau flexible (fig. 9). L’énergie du rayonnement et l’intensité de la source (à la décroissance près) sont constantes, tandis qu’on peut les faire varier sur un poste à rayons X qui, de ce fait, est d’un emploi plus souple. Les avantages principaux de la gammagraphie sont l’autonomie de la source (très appréciée sur les chantiers), sa fiabilité et ses faibles dimensions (quelques millimètres de côté, condition indispensable pour obtenir une bonne définition d’image, mais exigeant une forte activité spécifique) qui permettent souvent de la loger dans la pièce à contrôler, un prix d’équipement très inférieur pour les fortes énergies (cobalt 60) et encore nettement inférieur pour les énergies moyennes (iridium 192). Dans le contrôle industriel, gammagraphie et radiographie X sont plus complémentaires que concurrentes. En 1992, 850 appareils de gammagraphie étaient en service en France.

Neutronographie

La neutronographie est une technique plus originale et plus récente, fondée sur l’atténuation d’un faisceau de neutrons thermiques. L’interaction a lieu avec les noyaux et non avec le cortège électronique (cas des rayons 塚 et X). Le pouvoir d’atténuation des éléments pour les neutrons thermiques ne croît plus régulièrement avec le numéro atomique ou la densité, comme dans les cas des 塚 et des X, mais varie «au hasard»: certains éléments légers, comme H, B ou Li, sont fortement absorbants; des éléments lourds, comme Pb ou U naturel, le sont peu (tabl. 4). Plus précisément, le pouvoir absorbant est caractéristique d’un isotope (10B, 6Li) et non de l’élément naturel. Le pouvoir diffusant est plus élevé pour les éléments légers (H). Les flux de neutrons sont fournis par des réacteurs nucléaires et, dans une mesure encore faible, par des générateurs de neutrons (d , t ) ou (d , d ). Quant aux sources radioactives de neutrons, elles conduisent à des temps de pose actuellement trop longs. L’enregistrement sur film photographique se fait par l’intermédiaire d’écrans convertisseurs où les neutrons provoquent des réactions nucléaires. Dans la méthode directe , l’écran, éventuellement recouvert d’un scintillateur, est plaqué sur le film pendant l’exposition; on utilise la réaction (n , 塚) avec des écrans de gadolinium, la réaction (n , 見) avec des écrans de lithium ou de bore. Dans la méthode de transfert , l’écran seul est exposé aux neutrons, qui y provoquent la formation d’un radioélément émetteur 廓 de courte période (écrans d’indium, d’or, de dysprosium); l’image radioactive «latente» ainsi formée est révélée ensuite par autoradiographie; cette méthode permet d’éviter le noircissement parasite du film par les rayons 塚 associés au flux de neutrons ou émis lors de la neutronographie d’objets radioactifs.

Les principales applications de la neutronographie sont l’examen des combustibles nucléaires irradiés très radioactifs (méthode de transfert) et des composés légers hydrogénés (eau, joints de caoutchouc, plastiques, explosifs) enfermés dans des enveloppes métalliques (fer, plomb, etc.) qui en interdiraient l’observation à l’aide de rayons X ou 塚 (fig. 10). Le principal domaine d’application hors industrie nucléaire est le contrôle des dispositifs pyrotechniques utilisés dans les lanceurs spatiaux, comme Ariane, et les satellites. On peut éventuellement associer à la substance à étudier des traces d’un produit de contraste (Li, B, Cd) opaque aux neutrons (examen des brasures, des colles). En plein développement, la neutronographie est devenue une technique complémentaire indispensable de la radiographie X ou 塚.

Bêtagraphie

La bêtagraphie permet l’examen d’objets minces: manuscrits anciens, billets de banque, documents divers, feuilles ou coupes végétales. Elle utilise des sources planes d’émetteurs 廓 mous: 14C, 63Ni, T. On emploie concurremment des sources planes de rayons X mous (5Fe par exemple).

Radiométrie

La radiométrie, beaucoup moins répandue que la radiographie, consiste à observer systématiquement le faisceau émergent au moyen non plus d’un film photographique qui intègre l’information, mais d’un détecteur, généralement muni d’un collimateur, qui délivre un signal électrique proportionnel à l’intensité (cf. densitométrie optique d’un film photographique dans l’article PHOTOGRAPHIE, chap. 5). Ce signal peut être directement lu par l’opérateur sur le cadran d’un appareil de mesure (recherche d’un défaut de matière dans un blindage épais par gammamétrie au moyen d’un scintillomètre portatif par exemple). On a mis au point des techniques plus raffinées de balayage systématique de l’objet par un mince pinceau de rayonnement, la carte de flux étant présentée sous forme de points ou de traits plus ou moins resserrés, à la manière d’un bélinogramme; cette carte est alors superposée à une image de l’objet (cf. les techniques de scintigraphie décrites dans l’article ISOTOPES, fig. 5 et 6). Cette technique est surtout utilisée pour l’examen d’objets de formes régulières (plaques, films, tubes). Bien que la géométrie de transmission soit de loin la plus commune, on emploie parfois la rétrodiffusion 塚 ou 廓 pour la recherche des défauts (recherche radiométrique de défauts sur canalisation par jauge portative à rétrodiffusion 塚). Complément de la radiographie, ne nécessitant pas le développement d’un film, la radiométrie permet souvent un examen moins détaillé mais plus rapide. Le document radiographique constitue cependant une archive plus facile à classer et à étudier, plus précieuse aussi en cas de litige.

5. Méthodes radioactives d’analyse chimique

Plusieurs exemples de méthodes radioactives d’analyse chimique ont déjà été donnés dans le chapitre 3. À l’exception de celles qui utilisent les neutrons, ces méthodes ne diffèrent guère dans leur principe des méthodes, couramment employées en analyse (cf. chimie ANALYTIQUE), fondées sur les interactions d’un rayonnement électromagnétique (lumière visible, infrarouge ou ultraviolette, rayons X, ondes centimétriques) avec le cortège électronique des atomes. Leur originalité tient surtout à l’emploi d’une source de rayonnement autonome, petite et d’une parfaite stabilité.

Analyses par interactions nucléaires

Les analyses par interactions nucléaires consistent à bombarder l’échantillon avec des neutrons, des particules chargées ou des photons durs, puis à analyser les divers rayonnements émis à la suite des interactions qui se produisent avec les noyaux, réactions nucléaires en particulier. Il peut s’agir soit de rayons 塚 «instantanés» émis à l’occasion d’une capture radiative (n , 塚), soit de neutrons réémis par suite de diffusion élastique (cf. supra , mesure de la teneur en hydrogène) ou inélastique (n, n ), soit enfin de 廓 ou de 塚 «retardés» dus à la désintégration des radioéléments éventuellement formés. Il est permis de parler de «fluorescence» (instantanée) ou de «phosphorescence» (retardée) nucléaires.

Outre les analyses par radioactivation et 塚 de capture, décrites ci-dessous, il existe d’autres méthodes encore peu développées d’analyse par interaction nucléaire. Citons celle du béryllium, soit par réaction ( 塚, n ) à des fins de prospection (on utilise les 塚 de 1,69 et 2,09 MeV de 124Sb), soit par réaction ( 見,n ) à des fins de radioprotection (dosage des aérosols de béryllium).

Analyse par radioactivation

Si l’analyse par radioactivation n’est pas universelle, car on ne sait pas toujours former un radioélément par irradiation, elle est de loin la plus importante et la plus répandue. Le radioélément formé est identifié par sa période, par la nature et surtout l’énergie des rayonnements qu’il émet. Le spectromètre 塚 à scintillation, en raison de son haut rendement, ou bien à semiconducteur, en raison de son haut pouvoir de séparation (cf. détecteurs de PARTICULES), est l’outil de base de cette analyse. La sensibilité se déduit immédiatement de l’activité spécifique du radioélément formé, donnée par la formule (1) du chapitre premier; elle varie dans d’énormes proportions comme le flux d’irradiation (quelque 103 à 1015 particules par seconde par centimètre carré), comme la section d’activation (10 size=14 à 104 barns) de l’isotope considéré (car il s’agit d’une analyse isotopique ) et, de façon plus nuancée, avec le temps d’irradiation. Avec les flux neutroniques couramment utilisés (1011 à 1012 n /cm2 . s), la sensibilité, pour de nombreux éléments, s’exprime en parties par million (p.p.m.) ou en microgrammes, mais, dans les cas extrêmes, elle peut, varier d’un facteur 103 à 105 autour de ces valeurs. Analyse de traces par excellence, c’est avec les grands réacteurs et les grands accélérateurs que la radioactivation donne les sensibilités les plus spectaculaires, payées il est vrai par la nécessité d’amener l’échantillon vers ces appareils. Le réacteur est le moyen d’activation le plus important; des transporteurs spéciaux y introduisent et en retirent rapidement l’échantillon sans arrêter la marche de l’appareil, permettant l’analyse des éléments de période courte (jusqu’à la seconde). Cette méthode est souvent non destructive, l’échantillon pouvant être conservé, ce qui est important en cas d’expertise (par exemple, dosage de l’arsenic dans les cheveux, en criminologie) ou pour des spécimens de grande valeur (échantillons lunaires, météorites, pièces archéologiques). Des techniques rapides de séparation chimique ont été mises au point, qui en améliorent parfois considérablement les performances, au prix, il est vrai, de la destruction de l’échantillon. Dans des cas favorables (fortes sections d’activation, échantillons volumineux, dosage d’éléments majeurs), la méthode a pu s’éloigner des centres nucléaires pour pénétrer dans le laboratoire d’usine ou la mine grâce à l’emploi soit de petits générateurs de neutrons de 14 MeV – réaction (d, t ) –, pour doser par exemple l’oxygène dans les aciers ou pour analyser les terrains entourant un forage pétrolier, soit même de sources radioactives de neutrons (dosage de Si et d’Al dans la bauxite). Des procédés de dosage de produits naturels ou industriels sur chaîne deviennent ainsi possibles. En s’éloignant du réacteur, l’analyse par radioactivation est appelée à augmenter considérablement son champ d’applications qui est déjà immense et touche à tous les domaines: biologie, médecine, géologie, industries, recherche, art et archéologie, criminologie, etc.

Signalons pour terminer la technique des traceurs activables , consistant à introduire dans la substance à étudier un élément qui en est naturellement absent et dont le dosage par activation est très sensible (or, indium, terres rares). Cette méthode, qui nécessite des prélèvements, est moins originale et moins irremplaçable que celle des traceurs radioactifs, mais elle est d’un emploi plus généralisable.

Analyse par size=4塚 de capture

L’analyse par 塚 de capture est une technique voisine de l’analyse par activation neutronique, mais en théorie plus générale puisqu’elle n’exige pas que la capture radiative (n , 塚) donne naissance à un radioélément. Elle est cependant beaucoup moins développée. Les 塚 émis instantanément sont caractéristiques de l’isotope cible et sont souvent très énergiques, ce qui leur permet de traverser de fortes épaisseurs d’écran ou d’échantillon, propriété précieuse pour l’analyse des terrains en place dont un volume important se trouve ainsi intéressé. C’est actuellement à l’analyse des terrains entourant un forage (pétrolier le plus souvent) que cette technique est le plus appliquée. On peut utiliser des sources radioactives de neutrons, mais les petits générateurs de neutrons (d, t ) présentent l’avantage de pouvoir être «pulsés», envoyant dans le terrain des bouffées intenses et brèves de neutrons, ce qui permet de mieux séparer les divers rayonnements successivement émis lors du ralentissement des neutrons rapides jusqu’à leur capture, puis les 塚 «retardés» émis ensuite par les radioéléments éventuellement formés, fussent-ils de période extrêmement courte. Générateur et détecteur sont descendus ensemble dans le trou de forage, reliés à la surface par des câbles électriques qui transmettront commande et signaux en retour à analyser. Combinés à la mesure de la radioactivité naturelle (diagraphie 塚) et de la densité (diagraphie 塚, 塚), ces «loggings» (n , 塚) et (n, n ) font partie de l’arsenal des diagraphies nucléaires [cf. DIAGRAPHIES (géophysique)] couramment utilisées dans les forages pétroliers. Ces mêmes techniques commencent à être employées pour l’analyse «en continu» de produits transportés sur bandes, par bennes ou par canalisation. De larges perspectives s’ouvrent à elles pour l’analyse in situ des minerais sous-marins.

Plus récemment, un nouveau domaine d’applications se développe: il concerne la détection de substances telles que stupéfiants ou explosifs dans les bagages, les conteneurs, les véhicules, etc. La technique est fondée sur l’analyse des photons 塚 caractéristiques de l’azote, de l’oxygène, du carbone, du chlore, etc., soumis à l’irradiation par des neutrons délivrés par des sources radioactives (252Cf) ou par des accélérateurs électrostatiques.

Analyse par traceurs radioactifs

L’analyse par traceurs radioactifs consiste à remplacer la mesure, souvent longue et délicate, d’une masse ou d’une concentration par celle, facile, rapide et sensible, d’une activité: d’où le nom parfois utilisé de pesée ou titrage radioactif.

Les réactifs radioactifs sont des réactifs classiques de chimie analytique dans lesquels l’élément essentiel est radioactif. Dès 1913, G. de Hevesy utilisa à cet effet le 210Pb et le 212Pb. Le dosage des halogènes est rapide avec une solution de 110Ag3: si l’on verse un excès de ce réactif dans la solution à titrer, après précipitation, l’activité de la solution surnageante, ou celle du précipité, donnera la teneur en halogène recherchée.

Une technique particulière est celle du «relâchement radioactif» (radio-release ): l’élément à doser libérera d’un réactif radioactif solide le radioélément en phase liquide ou gazeuse. Par exemple, l’oxygène dissous dans l’eau fera passer en solution le 204Tl fixé sur une colonne de silice, l’ozone libérera le 85Kr piégé dans un clathrate d’hydroquinone et le bichromate de sodium en solution fera passer dans la solution la masse correspondante d’argent 110 relâchée par une hélice agitatrice d’argent 110.

Les traceurs radioactifs servent également à déterminer la solubilité de certains composés et à mettre au point des techniques de chimie analytique, comme l’échange d’ions ou la chromatographie.

L’analyse par dilution isotopique consiste à ajouter à un volume V de la solution étudiée une masse m , d’activité spécifique As, d’un isotope radioactif de l’élément recherché. On procède ensuite à la séparation et à la purification de cet élément, dont on mesure la nouvelle activité spécifique A s. La masse x de l’élément recherché présente dans le volume V est donnée par la formule x = m (As/A s 漣 1). Il n’est pas nécessaire d’isoler tout l’élément recherché contenu dans le volume V; il suffit que le rendement de séparation soit le même pour l’élément stable et pour son isotope radioactif.

6. Applications de l’ionisation des gaz

Les rayonnements nucléaires ionisent les gaz (cf. CONDUCTION DE L’ÉLECTRICITÉ, chap. 3), mais avec une densité linéique très différente suivant leur nature et leur énergie. L’énergie moyenne nécessaire pour créer une paire d’ions (p. i.) dans un gaz varie avec la nature de celui-ci: dans l’air, elle est de l’ordre de 33 eV; ainsi, un 見 de 5 MeV libérera dans l’air 5 憐 106/33 = 150 000 p. i. environ sur une longueur de 3,5 cm (tabl. 2), soit une moyenne de l’ordre de 40 000 p. i./cm; un 廓 de 1 MeV, 106/33 = 30 000 p. i. environ sur une longueur de 3,8 m (tabl. 3), soit une moyenne de l’ordre de 100 p. i./cm. Les rayons X ou 塚, n’étant pas ionisants directement, mais par l’intermédiaire des électrons photoélectriques et Compton auxquels ils cèdent leur énergie, et ayant dans l’air un libre parcours allant du mètre à la centaine de mètres (tabl. 4), produiront dans un grand volume une ionisation très dispersée (1 à 2 p. i./cm par photon en moyenne). Aussitôt formés, les ions de signes opposés ont tendance à se recombiner s’ils ne sont pas séparés par un champ électrique suffisant; en l’absence d’un tel champ collecteur, la fraction D/D qui se recombine en un temps dt est donnée par D/D = 漣 見D dt , D étant la densité en ions d’un signe par centimètre cube et 見 le coefficient de recombinaison pour un mélange bipolaire (dans l’air normal, 見 = 1,6 憐 10 size=16 cm3 . s size=11).

Élimination de l’électricité statique

L’électricité statique qui prend naissance lors de la manipulation de substances isolantes (papiers, plastiques, textiles artificiels, substances explosives, liquides inflammables) est à l’origine de différents ennuis, dus soit aux forces coulombiennes (attraction de poussières, collages ou répulsions, bourrages de machines), soit aux étincelles (incendies, explosions, chocs électriques sur les personnes). Un moyen de faire disparaître ces ennuis consiste à rendre l’air conducteur par ionisation, de façon à effacer les différences de potentiel qui les engendrent. On utilise à cette fin principalement des émetteurs 見 (241Am, 242Cm, 210Po, 239Pu) et, dans une moindre mesure, des émetteurs 廓 (T, 147Pm, 204Tl, 85Kr), de façon à simplifier les problèmes de protection et à provoquer une ionisation intense dans un volume suffisamment restreint pour assurer une bonne collection des ions formés. Les débits ioniques produits par des activités raisonnables sont relativement faibles: 180 猪A par curie par mégaélectron-volt en théorie, notablement moins en pratique, ce qui limite le domaine d’application des éliminateurs radioactifs. Le procédé concurrent consiste à ioniser l’air grâce à la décharge silencieuse (effet couronne ) provoquée sur des surfaces de forte courbure (pouvoir des pointes) soit par le matériau électrisé lui-même: éliminateur à induction, soit par une haute tension auxiliaire: éliminateur électrique; ces appareils sont susceptibles de produire un courant ionique plus élevé à moindre coût. C’est en association avec un éliminateur à induction que l’appareil radioactif donne les meilleurs résultats. Les avantages de ce dernier sont l’autonomie, la fiabilité, l’ionisation en profondeur, le moindre encombrement et l’absence d’étincelles; ses inconvénients sont le faible débit et le risque radioactif. Les émetteurs 見 ne présentent, pratiquement, aucun risque d’irradiation externe, mais un danger de contamination notable s’ils ne sont pas très soigneusement réalisés. Les éliminateurs radioactifs se prêtent bien à la réalisation d’appareils portatifs, à l’élimination des charges dans les appareils de mesure (balances, galvanomètres) et dans les industries où sont manipulés des produits inflammables ou explosifs.

Le paratonnerre radioactif

Fondées sur l’idée de rendre l’air conducteur pour orienter l’éclair vers le paratonnerre, de nombreuses réalisations, parfois très fantaisistes, ont vu le jour depuis les années 1920-1930. Elles utilisaient au début des sources de radium 226, puis d’américium 241, émettrices 見塚. C’est aux rayons 見 qu’est due la majeure partie de l’ionisation. Or un film de 0,05 mm d’eau ou de poussière suffit à absorber ce rayonnement (tabl. 2). De plus, une ionisation intense due à l’effet couronne au niveau des pointes précède la décharge par étincelle, car le nuage électrisé se déplace à vitesse limitée. La supériorité de ces appareils sur les paratonnerres classiques n’a jamais été prouvée et est contestée dans les milieux scientifiques. Pour ce motif et en raison du risque associé à ces sources fragiles et de longue vie en cas de chute due au vieillissement ou aux intempéries, ou de démolition des immeubles au faîte desquels ces appareils sont placés, la C.I.R.E.A. en a interdit l’installation depuis janvier 1987.

Stabilisation des décharges électriques

En général, une décharge électrique ne peut s’établir dans un gaz en l’absence d’un électron germe (cf. état GAZEUX). Une telle particule se forme naturellement sous l’effet des rayons cosmiques, de la radioactivité naturelle ou de la lumière ultraviolette, mais souvent avec une fréquence faible, et son temps de vie à l’état libre est très bref. De ce fait, un délai notable peut séparer l’application de la tension dite d’allumage de l’allumage proprement dit, et certains tubes refusent pratiquement de s’allumer dans l’obscurité. On conçoit qu’en entretenant, grâce à un radioélément, une ionisation permanente dans le gaz séparant les électrodes on puisse réduire ce délai presque à volonté. De très faibles activités d’émetteurs 見 ou 廓, introduites dans le tube à décharge, suffisent; cette application est répandue, par centaines de milliers. On stabilise aussi par ce procédé certains parafoudres de protection de lignes électriques, ainsi que les éclateurs à boules destinés à la mesure des très hautes tensions.

Analyse des gaz par ionisation

Si un gaz circule lentement à travers une chambre d’ionisation contenant une source ionisante 見 ou 廓 (cf. détecteurs de PARTICULES), le courant ionique, proportionnel au nombre d’ions collectés, dépend de la tension entre les électrodes, de la densité du gaz, de la section d’ionisation des molécules gazeuses et du coefficient de recombinaison. Si un second gaz de section d’ionisation ou de coefficient de recombinaison différent est mélangé au premier, on enregistre une variation du courant collecté. Telle est la base du plus simple détecteur à ionisation, principalement employé en chromatographie gazeuse. D’autres propriétés des gaz sont également utilisées, telles que la mobilité ionique et l’affinité électronique. Enfermées dans leur chambre, les sources 廓 (T, 147Pm, 90Sr) de quelques millicuries ne présentent pratiquement aucun danger. Des milliers d’appareils de ce genre sont en service dans les laboratoires de recherche et de contrôle. Les dosages du grisou dans les mines de charbon, des traces de pesticides sur les récoltes et de certains polluants de l’atmosphère constituent autant d’applications caractéristiques.

À l’analyse par ionisation on peut rattacher le détecteur de fumée (ou détecteur d’incendie), répandu par dizaines de millions d’exemplaires. Il se compose de deux chambres d’ionisation identiques montées en opposition dans un circuit électrique, mais dont l’une, à parois grillagées, est en communication avec l’air ambiant. En atmosphère normale, les deux chambres, qui contiennent deux sources 見 identiques d’une dizaine de microcuries, débitent des courants égaux et de signes opposés. À l’origine d’un incendie, avant même que les fumées ne soient visibles, les grosses molécules dues à la combustion lente ou à la pyrogénation des matières organiques, pénétrant dans la chambre ouverte, provoquent la condensation des ions légers mobiles en ions lourds peu mobiles; la chute de courant qui en résulte déséquilibre les deux chambres et déclenche une alarme. De tels détecteurs sont installés dans les cales de navires, les entrepôts, les magasins, etc. À partir d’un principe analogue est réalisé un appareil de mesure de la teneur en poussières de l’air.

Mesures de vitesse et de débit de gaz

Les mesures de vitesse et de débit d’un gaz sont fondées sur l’emploi d’un «traceur» très particulier, le traceur ionique .

Dans une première méthode, dite méthode continue, on met à profit la recombinaison des ions en fonction du temps; dans une tuyauterie, une source radioactive provoque l’ionisation du gaz: à une certaine distance à l’aval, on mesure la densité ionique, qui est fonction du temps de transit du gaz; on en déduira la vitesse du gaz; sur ce principe on a construit des anémomètres permettant de mesurer de très faibles vitesses (de l’ordre de 1 cm/s).

Dans une seconde méthode dite pulsée, on libère dans la tuyauterie des bouffées de gaz ionisé, dont on mesure le temps de transit entre deux électrodes: on peut de façon analogue mesurer la vitesse d’un mobile par rapport à un gaz (avion, fusée).

L’intérêt de ces méthodes, encore peu utilisées, est de n’introduire ni perte de charge ni pièces mobiles.

Mesure de pression de gaz

Le courant créé dans une chambre d’ionisation par une source radioactive est fonction de la pression du gaz. Sur ce principe ont été construits des manomètres utilisant de petites sources 見 et 廓, dont la réponse est linéaire entre 10 size=13 et 103 mm de mercure.

7. Sources radioactives d’énergie

Un gramme de radioélément constitue à la fois un réservoir énorme d’énergie et une très faible source de puissance. Toutes les applications énergétiques des sources radioactives découlent de cet apparent paradoxe. L’énergie est essentiellement libérée sous forme cinétique par les rayonnements émis et le recul des noyaux. La puissance P ainsi délivrée par une source de masse atomique M, de période a (en années), émettant un rayonnement d’énergie moyenne E (en mégaélectrons-volts), rapportée au curie ou au gramme, est donnée (en milliwatts ou en watts) par les formules:

tandis que l’énergie totale W en réserve dans cette source est donnée (en watts-heures ou en kilowatts-heures) par:

La puissance décroît comme l’activité, et la moitié de l’énergie est délivrée en une période.

Ces quelques formules indiquent l’ordre de grandeur des puissances disponibles et des activités correspondantes: on voit que l’intérêt principal de ces sources est de délivrer de faibles puissances pendant de longues durées; aussi exprimera-t-on les besoins énergétiques en watts.ans (8,76 kWh) ou en milliwatts.10 ans (87 Wh) plutôt qu’en kilowatts-heures. C’est sous cette forme que l’avantage éventuel, technique ou économique, de ces sources d’énergie apparaît le plus clairement.

Remarquons que l’énergie contenue dans 1 gramme de plutonium 238 représente 620 kWh, équivalente à celle d’un millier de batteries d’automobile de type courant.

En dehors du cas de l’irradiation (cf. infra ), il est rare qu’on utilise cette énergie directement sous forme cinétique; il est donc nécessaire de la convertir en une autre forme d’énergie. Seule la conversion en chaleur se fait avec un rendement égal à l’unité; dans tous les autres cas, le rendement est actuellement médiocre.

L’avenir de ces générateurs d’énergie est encore incertain, mais il semble que ce soit dans le domaine des très faibles puissances (du microwatt au watt) qu’il est le plus prometteur.

Sources de lumière

Les sources de lumière, les plus anciennes et de loin les plus répandues, représentent un excellent exemple d’application de l’énergie des radioéléments. Le rayonnement est converti en lumière par l’intermédiaire d’un «phosphore», dont le plus commun est le sulfure de zinc activé à l’argent. On utilise des émetteurs 廓 (T, 14C, 147Pm, 85Kr) dont le rayonnement est facilement absorbé par le phosphore. Les émetteurs 廓 mous ont l’avantage de peu détériorer celui-ci, dont la «période lumineuse» est cependant toujours inférieure à la période radioactive. Le tritium est de ce fait très utilisé pour fabriquer des peintures luminescentes, auxquelles il est intimement mélangé, voire chimiquement combiné; quelques millicuries de tritium suffisent pour un cadran de montre qui n’émet aucun rayonnement à l’extérieur. Des pigments spéciaux permettent de faire varier la couleur émise. On peut aussi disposer un gaz radioactif T ou 85Kr, à l’intérieur d’une ampoule tapissée intérieurement de phosphore et munir ces lanternes d’un système optique. Les rendements lumineux sont médiocres (quelques pour-mille à quelques pour-cent), les brillances faibles; ces sources sont destinées à être vues plutôt qu’à éclairer. Leur stabilité a permis d’en faire des étalons lumineux.

Sources d’électricité

Les sources d’électricité font l’objet de très nombreux travaux. Les procédés de conversion sont multiples. La qualité essentielle recherchée étant la fiabilité et celle de la source radioactive n’étant pas en cause, on s’oriente surtout vers des systèmes de conversion globalement fiables, en sacrifiant au besoin rendement et poids. Aussi préfère-t-on les systèmes statiques (thermo-ionique et thermo-électrique) aux systèmes dynamiques (chauffage d’une chaudière alimentant une turbine à vapeur). Pour obtenir les puissances et les tensions nécessaires (tabl. 5), on est souvent obligé de grouper les éléments unitaires en série et en parallèle. La source radioactive débitant une puissance constante (à la décroissance près), il faut adapter la fourniture d’énergie à la demande, notamment par l’intermédiaire d’accumulateurs, de transformateurs et de régulateurs de tension; il en résulte des systèmes complets moins simples qu’il n’y paraît. Les rendements globaux varient entre 0,1 p. 100 et 15 à 20 p. 100. La conversion thermoélectrique, dont le rendement varie de 0,5 à 12 p. 100, est de loin la plus utilisée actuellement; pour en obtenir de bons rendements, il faut élever la température de la source chaude; c’est pourquoi on emploie surtout des émetteurs 見 tels que 238Pu (0,39 Wth/g, c’est-à-dire 0,39 watt thermique par gramme) ou 210Po (142 Wth/g) et des émetteurs 廓 tels que 90Sr (0,22 Wth/g de SrTi3) ou 147Pm (0,27 Wth/g de Pm23), dont le rayonnement est absorbé dans un faible volume de source et la protection légère (sauf pour les fortes activités de 90Sr, en raison du rayonnement de freinage). Les poids globaux sont cependant souvent très supérieurs à celui de la seule source. Malgré son rayonnement 塚 dur, le cobalt 60 (1,54 Wth/g pour une activité massique de 100 Ci/g) est utilisé pour des générateurs thermodynamiques de «forte» puissance, lorsque le poids n’est pas une gêne. Les générateurs au 90Sr sont également relativement lourds. Les puissances généralement délivrées par ces appareils vont du microwatt électrique ( 猪We) à plusieurs centaines de watts électriques (tabl. 5). Le système thermo-ionique est prometteur pour les «fortes» puissances, mais exige des températures très élevées. Les rendements des divers systèmes de conversion étant en définitive médiocres, on s’efforce d’utiliser la chaleur en excès dégagée par la source. La technologie de ces sources autonomes d’électricité est en plein développement. Le marché en est encore étroit, car largement tributaire de considérations économiques (compétition avec les piles et les accumulateurs classiques, les piles à combustible, les cellules solaires).

Les principales applications des sources radioactives d’électricité sont l’alimentation de dispositifs situés en des lieux peu accessibles, où le remplacement des piles électriques classiques serait difficile, voire impossible, ou très onéreux: satellites artificiels, stations météorologiques, balises lumineuses, radio ou sonores, relais hertziens, répétiteurs de câbles sous-marins (dispersés dans l’océan ou dans les zones polaires, montagneuses ou désertiques), auxiliaires de champs de pétrole sous-marins. Les missions Apollo ont déposé sur la Lune des générateurs contenant 4 kg de 238Pu (67 000 Ci) délivrant 75 We et d’autres dispositifs analogues destinés à réchauffer pendant les nuits lunaires les instruments sensibles au froid. Actuellement, des générateurs de ce type sont toujours sans concurrence pour alimenter les satellites et les sondes spatiales chargées de missions lointaines, tant par les Américains que par les Russes, lorsque les photopiles solaires ne sont plus utilisables. Des stimulateurs cardiaques au 238Pu (200 猪We), dont le fonctionnement est garanti pendant dix ans ont été implantés sur l’homme [cf. PLUTONIUM]. Les progrès des générateurs électrochimiques ont, depuis 1980, condamné ces sources d’énergie. À ce jour, force est de constater que ces sources radioactives d’électricité n’ont pas partout connu le développement prévisible en 1970. Tel est en particulier le cas des stimulateurs cardiaques et des montres. Cela tient principalement aux progrès réalisés dans le domaine des piles électrochimiques et des circuits électroniques intégrés à faible consommation, ainsi qu’à la volonté de limiter la diffusion des substances radioactives.

Sources d’énergie calorifique, mécanique et acoustique

Les sources de chaleur radio-isotopiques, très simples et de fiabilité totale, servent à réchauffer, par exemple, les combinaisons des plongeurs, les petits sous-marins d’exploration et les gyroscopes d’avion.

Les sources d’énergie mécanique ou sonore peuvent utiliser directement la chaleur produite, sans passer par la conversion électrique. Plusieurs modèles de pompes cardiaques (véritables cœurs artificiels, nécessitant de 10 à 30 Wth) sont à l’étude. Des «topeurs» immergés servent de repères aux sous-marins. De petits propulseurs, utilisant la détente d’un gaz chauffé par une source radioactive, sont employés sur des satellites.

8. Traceurs radioactifs

La notion de traceur, ou indicateur, est très générale. Elle recouvre tout caractère distinctif naturellement ou artificiellement associé à une entité et permettant de la repérer , de l’identifier et de la suivre à la trace au cours d’un processus déterminé. La validité du traceur dépend de son aptitude à suivre fidèlement l’entité marquée sans en modifier le comportement. La quantité, la facilité d’obtention et le coût de l’information fournie par le traceur en regard de l’information recherchée sont les éléments principaux de comparaison et de choix entre différents traceurs. L’entité étudiée peut être constituée d’un seul individu, mais généralement d’une population, parfois innombrable. Seule est habituellement marquée une fraction d’individus de cette population, ou d’une seconde population miscible avec la première.

Les traceurs radioactifs sont parfois considérés à tort comme une panacée. Leur emploi relève en fait d’une méthodologie générale des traceurs, exposée par C. W. Sheppard dans Basic Principles of the Tracer Method (1962). Ce n’est en rien diminuer leurs extraordinaires mérites que de reconnaître qu’ils ne sont ni d’application universelle, ni toujours les mieux adaptés à la solution d’un problème donné.

Caractères fondamentaux

Les deux caractères essentiels des traceurs radioactifs, isotopie et radioactivité, doivent être clairement distingués.

L’intérêt du caractère isotopique repose sur la quasi-identité des propriétés chimiques et, à un moindre degré, physiques des isotopes d’un élément et sur la possibilité qui en découle de «marquer» l’entité élémentaire qu’est l’atome. C’est en recherche fondamentale que ce caractère est le plus précieux. En toute rigueur, il n’existe de traceur isotopique que pour une population d’atomes d’un même élément, et c’est déjà une notion différente de celle de molécule marquée isotopiquement (cf. ISOTOPES, chap. 3). On étendra ici la notion de traceur isotopique à toute substance marquée par un isotope d’un élément entrant intrinsèquement dans sa constitution; dans le cas contraire, on parlera de traceur extrinsèque, ou hétérotraceur. Ainsi, le tritium, sous forme d’eau tritiée THO, sera-t-il considéré comme un traceur isotopique de l’eau, tandis que l’iode et le brome dissous dans l’eau n’en seront que des hétérotraceurs, même s’ils sont marqués par leurs isotopes radioactifs 131I ou 82Br.

Le caractère radioactif permet généralement de détecter le traceur avec une grande facilité et une extrême sensibilité, de l’ordre du microcurie par mètre cube, et ce d’autant mieux qu’il constitue le plus souvent la seule entité radioactive présente en quantité appréciable. Cela permet de l’employer en masses infimes n’altérant pas le comportement de l’entité marquée. Les conditions physiques (pression, température, etc.) et chimiques de l’environnement n’ont aucune influence sur les propriétés radioactives (période, énergie) du traceur qui peut fréquemment être détecté in situ , et même à travers des parois ou des écrans épais s’il est émetteur 塚.

Dans les applications des radiotraceurs, le caractère radioactif est plus souvent mis à profit que le caractère isotopique.

Techniques de marquage

Le marquage radioactif de la substance à étudier constitue une étape préliminaire importante et délicate d’une expérience mettant en jeu un radiotraceur. Parfois, la simple irradiation aux neutrons d’une substance naturelle ou industrielle permettra d’activer un ou plusieurs éléments majeurs ou mineurs (il y a presque partout des traces de sodium) dont l’un se révélera un traceur valable, c’est-à-dire d’activité, période, rayonnement et comportement compatibles avec le but poursuivi. L’existence d’impuretés activables dans les produits organiques industriels est particulièrement intéressante, car ni le carbone, ni l’hydrogène, ni l’oxygène, ni l’azote ne s’activent valablement dans ces conditions. Une simple analyse par radioactivation montrera immédiatement si cette technique de marquage est envisageable. C’est ainsi qu’une graisse à roder, de composition mal connue au départ, s’est révélée, après une courte irradiation, contenir des activités notables de 24Na, 56Mn, 82Br, ainsi que des traces de 46Sc, 51Cr, 59Fe, 60Co, 140La, 181Hf, permettant d’apprécier le rôle du rodage préalable de pièces mécaniques dans une étude d’usure. Mais, dans le cas fréquent où cette technique simple échoue, il conviendra d’associer à la substance à étudier un radioélément fabriqué par ailleurs; divers exemples en seront donnés ci-dessous.

Utilisations

Les radiotraceurs sont parfaitement adaptés à l’étude des transferts de matière entre les différents compartiments des systèmes naturels ou artificiels les plus divers (cf. compartiments CORPORELS). En injectant un radiotraceur en un point d’un circuit, puis en mesurant sa concentration en fonction du temps en divers points du circuit, on peut déterminer vitesse, débit, volume, temps de séjour, taux de mélange, de séparation, de recyclage des matières en circulation, et accéder à la fonction de transfert du circuit.

Dans l’industrie, les radiotraceurs sont des auxiliaires précieux dans les études de génie chimique , car ils permettent des mesures directes sur des appareils réels en fonctionnement tels que broyeurs, mélangeurs, séparateurs, fours, réacteurs. Citons la mesure de la distribution des temps de séjour des matières dans les fours rotatifs à ciment, les fours à verre, les hauts fourneaux, les lessiveurs à copeaux de bois où s’élabore la pâte à papier, la détermination du temps de fonctionnement optimal d’un mélangeur, l’influence sur le fonctionnement d’une usine d’alumine d’une brutale variation de l’alimentation en soude ou en bauxite.

La mesure des débits s’opère soit par injection continue d’un traceur dont on mesure la dilution en aval, soit par injection instantanée d’une bouffée de traceur suivie de la mesure de la vitesse du nuage radioactif formé (cf. jauges, mesures de vitesse, in chap. 3). Cette dernière méthode est couramment employée pour connaître le débit de conduites forcées alimentant les centrales hydrauliques de production d’électricité au moyen du baryum 137 (2,7 min) délivré par une «vache» Cs-Ba; le même traceur est utilisé pour la mesure du débit sanguin.

Une application classique est la recherche des fuites de liquide ou de gaz. Dans le cas des canalisations enterrées, le mieux est d’injecter un traceur gazeux, 82BrCH3, qui se fixe partiellement sur le terrain au-dessus de la fuite ; la tache radioactive ainsi formée est repérée ensuite au moyen d’un détecteur portatif par un opérateur marchant au-dessus de la conduite; il n’est pas nécessaire que le gaz radioactif s’échappe à l’air libre, car les rayons 塚 durs qu’émet le 82Br peuvent être décelés à travers un revêtement étanche, bitume par exemple. Si l’on ne peut utiliser un traceur gazeux, on injecte une solution de 24Na2C3, qui s’accumule cette fois au-dessus de la fuite; si la tache est trop profonde pour être décelée depuis l’extérieur, on fait circuler dans la conduite un détecteur relié à un enregistreur magnétique dont la bande sera dépouillée ultérieurement. Citons au passage la détection des pistons racleurs coincés dans les canalisations enterrées; en fixant au piston une source de cobalt 60 de 1 Ci, on peut le repérer jusqu’à une profondeur de 1,5 à 1,8 m. On peut aussi contrôler l’étanchéité de récipients scellés; le traceur le plus utilisé à cet effet est le krypton 85.

La détection des fuites se rattache au problème général des bilans de matière , élégamment résolu par pesée radioactive. Citons l’étude des pertes de catalyseurs précieux (Pt, Ir) et celle du bilan de mercure par dilution isotopique dans les cellules d’électrolyse de chlorure de sodium. Classiques également sont les études d’usure , de lubrification et de corrosion . En disposant dans un moteur à explosion un segment de piston irradié dans un faisceau de particules (protons, deutons), on peut, grâce au radio-isotope formé en surface, déceler dans l’huile de lubrification des traces minimes de débris d’usure, et ce dès les premières minutes de fonctionnement; cela a permis d’étudier la phase critique du rodage, de mesurer le coût d’un démarrage à froid et de mettre au point de nouveaux lubrifiants comme les huiles viscostatiques. L’usure d’engrenages, paliers, outils de coupe, segments, chemises, sièges de soupape, injecteurs, disques de frein, canons d’armes, etc., ainsi que la corrosion de tuyauteries ont été étudiées par des procédés analogues. Pour mesurer la consommation d’huile d’un moteur d’automobile, on peut soit utiliser un traceur isotopique de l’un des composants majeurs de l’huile (par exemple du squalane tritié), soit – ce qui est moins valable mais plus commode – dissoudre dans l’huile un additif hétérotraceur marqué par un émetteur 塚.

Les radiotraceurs se prêtent parfaitement à l’étude des phénomènes de surface : sorption, détergence, lubrification, catalyse, mesure des surfaces spécifiques, diffusion.

En imprimerie et en teinturerie, les radiotraceurs ont permis l’étude du transfert des encres et colorants sur papiers et tissus. En agriculture, la même méthode s’applique à la répartition de pesticides sur les végétaux.

Particulièrement spectaculaires sont les études de circulation des fluides naturels (air, eau, pétrole et gaz, sédiments meubles) effectuées à grande échelle. Signalons d’abord le très grand intérêt, en hydrologie, océanologie, sédimentologie, géologie, météorologie, astrophysique, biologie animale et végétale, archéologie, sciences humaines, etc., de l’étude de la distribution des radioéléments très largement disséminés sur la Terre, qu’ils soient d’origine naturelle (fossiles, comme 40K, 32Si, les familles U et Th, etc., ou formés en permanence par action des rayons cosmiques dans la haute atmosphère, comme T ou 14C), ou qu’ils proviennent de la retombée (fall out ) des débris des explosions nucléaires à haute altitude, ou encore qu’ils soient relâchés sous forme d’effluents liquides ou gazeux par l’industrie nucléaire. On les qualifie de radiotraceurs «naturels», par opposition aux radiotraceurs volontairement injectés dans le milieu naturel à l’occasion d’une expérience préméditée. Citons, par exemple, les études portant sur les échanges atmosphériques entre les deux hémisphères, les taux de mélange et les courants dans les eaux océaniques, la pénétration des eaux et sédiments fluviaux dans la mer. La datation des eaux par le tritium et le carbone 14 fait partie des applications les plus connues (cf. GÉOCHRONOLOGIE, HYDROGÉOLOGIE, HYDROLOGIE, ISOTOPES).

En hydrologie , les radiotraceurs «artificiels» donnent lieu à des applications de moindre envergure, mais dont la mise en œuvre est plus facile à contrôler. Une difficulté majeure rencontrée dans l’étude des écoulements souterrains au moyen de traceurs tient à la fixation de ces derniers par les terrains aquifères; les traceurs fluorescents couramment utilisés, fluorescéine et rhodamine, sont très sensibles à ce phénomène. Seul radiotraceur isotopique de l’eau, le tritium [cf. DEUTÉRIUM ET TRITIUM], employé sous forme d’eau tritiée THO, échappe en principe à ce reproche, encore qu’il soit parfois légèrement retardé par suite d’échanges avec l’hydrogène lié au terrain; toutefois, la difficulté de son dosage, qui ne peut se faire qu’au laboratoire sur des prélèvements, et sa longue période (12,4 ans) en limitent l’emploi. Aussi lui préfère-t-on souvent les hétérotraceurs anioniques I size=1, Br size=1, Co(CN)3 size=16, respectivement marqués par 131I (8 j), 82Br (35 h) et 60Co (5,3 a), tous émetteurs 塚 dosables in situ et relativement peu fixés par les terrains. Les radiotraceurs servent également à mesurer le débit des cours d’eau, à étudier la pollution des nappes, des rivières et des mers par les effluents urbains et industriels, à rechercher des fuites sur les retenues de barrage et les canaux.

En sédimentologie , les radiotraceurs sont couramment appliqués à l’étude du charriage des fonds en rivière et en mer. Les galets sont marqués par insertion d’une petite source solide; les grains de sable sont recouverts d’un dépôt radioactif ou simulés par des grains de verre activable de granulométrie adéquate; les vases, fragiles et susceptibles, sont marquées par sorption. Afin de permettre une détection directe in situ , on utilise essentiellement des émetteurs 塚 tels que 198Au (2,7 j), 51Cr (28 j), 192Ir (74 j), 46Sc (84 j), 182Ta (115 j). Les activités généralement employées ne dépassent guère quelques curies et ne posent aucun problème insurmontable de radioprotection pour l’environnement. Après immersion, en remorquant sur le fond une sonde à scintillations, on dresse à intervalles réguliers des cartes de la radioactivité du fond (fig. 11) dont on déduit direction, vitesse et débit massique du transport. On étudie ainsi l’envasement des ports, des estuaires, des chenaux, l’économie des dragages, l’érosion des plages, le comblement des lacs de barrage. Les mesures effectuées sur le terrain permettent de contrôler la validité des formules semi-empiriques de charriage et d’étalonner les modèles réduits hydrauliques; on utilise également les radiotraceurs directement sur ces modèles. La mesure de la radioactivité «naturelle» des sédiments fournit aussi des renseignements précieux sur leurs mouvements à grande échelle et sur la turbidité des eaux chargées. La technique des traceurs activables est également utilisée dans des études de transport à grande échelle.

À partir d’hydrocarbures tritiés et de krypton 85, on a pu étudier les communications entre des nappes souterraines de gaz naturel distantes de plusieurs kilomètres. Dans l’exploitation de champs pétrolifères, les opérations de water flooding sont couramment contrôlées par injections de radiotraceurs, de même que les opérations de cimentation et de fracturation dans les puits.

À plus petite échelle, des radiotraceurs gazeux ont permis d’étudier la ventilation de galeries de mines, de locaux industriels et domestiques, de navires, de voitures de chemin de fer.

Le caractère isotopique des radiotraceurs est mis à profit pour l’étude des réactions chimiques, non seulement à l’échelle du laboratoire [cf. ISOTOPES], mais aussi à l’échelle industrielle, notamment pour évaluer les rendements réels et les bilans.

En métallurgie , les radiotraceurs ont permis d’étudier notamment la vitesse de solidification des lingots, les processus de laminage, l’origine des impuretés exogènes. Citons la recherche de l’origine du soufre dans la fonte à la sortie d’un haut fourneau; on suspectait le coke et le minerai: l’emploi de 35S a permis de lever le doute. L’autoradiographie est un outil irremplaçable d’analyse de la diffusion intermétallique et de l’autodiffusion de la distribution des éléments mineurs et des ségrégations.

L’examen du cycle évaporation-condensation du tungstène du filament des lampes à vapeur d’iode (W + 2IWI2 et WI2W + 2I) a été effectué à l’aide de tungstène radioactif.

Il n’est jusqu’à l’efficacité des machines à laver et la pénétration d’une crème de beauté dans l’épiderme qui n’aient été étudiées au moyen de graisses marquées au carbone 14.

En dépit de leurs innombrables applications, les traceurs radioactifs restent principalement des outils de recherche, d’études ou de contrôles épisodiques, tout au moins dans l’industrie car, en médecine, ils sont entrés dans la pratique quotidienne. Cela tient d’une part aux difficultés et aux dangers de leur utilisation qui en font un outil de spécialiste, d’autre part aux difficultés, seulement en partie résolues, d’approvisionnement en traceurs de courte période.

9. Utilisations en géologie appliquée

Les radio-isotopes peuvent être utilisés en sédimentologie, en hydrogéologie, dans l’industrie minière et le génie civil. Les techniques radioactives ne peuvent se substituer aux techniques classiques, mais elles apportent des précisions complémentaires en facilitant la réalisation d’expériences in situ et dans des lieux inaccessibles (puits, trous de sonde, parois de mines, etc.) ou des mesures en continu. Leur intérêt est dû à trois propriétés essentielles:

– les radiations sont pénétrantes (c’est particulièrement le cas des rayons 塚); leur absorption dépend de la composition, de l’épaisseur et de la densité du matériau, d’où la possibilité de déterminer un de ces caractères;

– les éléments radioactifs se détectent en petites quantités, d’où une grande sensibilité de la méthode;

– l’activité décroît en fonction du temps; c’est la base de diverses méthodes de datation.

Sédimentologie

Dynamique des sédiments

Il est parfois utile d’étudier le déplacement des sédiments. Par exemple, lorsqu’on drague le chenal d’entrée d’un port, il est nettement plus avantageux de rejeter les boues en mer plutôt que sur la terre ferme, mais encore faut-il être certain que ces boues ne vont pas revenir immédiatement au chenal.

La méthode est simple: un sédiment radioactif est immergé et ses déplacements sont suivis à l’aide de compteurs. On peut utiliser des traceurs naturels: radioéléments naturels du sédiment (minéraux microscopiques ayant résisté à l’érosion et au transport, retombées radioactives des essais nucléaires, rejets des centrales nucléaires ou des usines de traitement des minerais radioactifs). On peut également irradier le sédiment naturel dans un réacteur nucléaire, incorporer un isotope radioactif à des verres ou résines ayant les mêmes caractéristiques physiques que le sédiment, ou encore fixer un radioélément à la surface des constituants du sédiment naturel. Les galets peuvent être recouverts d’un enduit radioactif, ou percés pour recevoir un dépôt de radioélément. Les vases, dont les propriétés varient avec les conditions du milieu, ne peuvent être remplacées par des verres ou des résines, même très fins, et sont imprégnées de corps radioactifs. Le choix du traceur (46Sc, 58Co, 198Au, 24Na, 32P, etc.) est évidemment limité par son activité et sa période.

Le sédiment marqué est immergé par des appareils qui s’ouvrent dès qu’ils touchent le fond, des traîneaux-semoirs ou des sacs solubles. La radioactivité est examinée régulièrement à l’aide de scintillateurs traînés sur le fond ou même parfois aéroportés. Après chaque série de mesures, des courbes d’isoactivité sont tracées qui, par comparaison, indiquent la direction et la vitesse des déplacements, les dispersions longitudinales et transversales, les zones d’accumulation des sédiments. On peut également examiner les effets des phénomènes extérieurs (marée, étiage, pluie, crue, etc.).

Une méthode semblable peut servir à étudier l’érosion des sols, la cryoturbation, la solifluxion et, au laboratoire, l’influence du milieu sur la sédimentation.

Mesure radiométrique des sédiments

La plus grande partie des sédiments transportés par une rivière sont en suspension dans l’eau. Ces sédiments fins se déposent lorsque la vitesse du courant diminue, par exemple lors de l’arrivée dans un bassin naturel (lac) ou artificiel (réservoir d’un barrage) qu’ils comblent peu à peu. Il faut donc opérer périodiquement des dragages dont la fréquence est donnée par la connaissance de la charge des rivières.

Cette charge peut être obtenue par la mesure directe de la radioactivité des sédiments transportés ou par l’utilisation de jauges. Celles-ci sont constituées par une source radioactive 塚 (137Cs, 109Cd, 141Am, etc.) placée à une distance fixe d’un détecteur approprié. Le tout est immergé et l’eau passe entre source et détecteur (fig. 12). Le rayonnement 塚 reçu varie en raison inverse de la charge et est enregistré en continu sur une échelle de comptage.

La mesure de la densité du sédiment déposé se fait généralement à l’aide de jauges à transmission 塚 semblables aux précédentes, formées d’une source 塚 enfoncée dans le sédiment et dont le rayonnement est capté par un détecteur placé à une certaine distance à la surface ou à l’intérieur du sédiment (fig. 13).

On peut utiliser également des jauges à diffusion 塚 constituées par une sonde unique comportant source 塚 et détecteur séparés par un écran de plomb. Le détecteur reçoit les rayons 塚 diffusés par le sédiment (fig. 14). La source 塚 peut être remplacée par une source de neutrons.

Hydrogéologie

Traceurs radioactifs

Les traceurs radioactifs remplacent souvent avantageusement les traceurs colorés. Ils permettent:

– de mesurer la vitesse de déplacement des eaux et le débit d’un canal, d’une rivière, d’un courant en injectant un traceur radioactif en un point et en mesurant les activités à certaines distances;

– d’étudier le mouvement des eaux souterraines avec une série de puits situés le long de leur parcours, l’un pour l’injection, les autres pour la mesure de l’activité; on peut également utiliser un puits unique qui sert à l’injection puis, après un certain temps, au pompage de l’eau jusqu’à la limite de la contamination; le volume des eaux pompées et la section de la nappe aquifère permettent de déterminer la distance parcourue et la vitesse, solution moins précise mais moins onéreuse que la précédente;

– de déterminer le volume des nappes souterraines en introduisant une certaine quantité de traceur radioactif, en favorisant le mélange et en mesurant l’activité d’un certain volume d’eau; il est encore possible, en suivant la décroissance de cette activité, d’évaluer les pertes et les recharges, ainsi que les mélanges de plusieurs eaux;

– de déterminer l’origine et l’importance des fuites dans les barrages et les canaux.

On choisit, malgré les problèmes de détection et de transport, des émetteurs 塚 énergiques qui se détectent facilement in situ . Leur emploi est soumis à des règlements, variant d’un pays à l’autre, qui fixent une concentration maximale admissible (c.m.a.). On utilise généralement l’isotope radioactif sous forme de sel soluble: 24Na dans le carbonate acide de sodium, 82Br dans le bromure d’ammonium, 131I dans l’iodure de sodium... Ce sel ne doit pas être adsorbé par les argiles ou les matières organiques, d’où l’emploi éventuel de complexes comme l’éthylène-diamine-tétra-acétique pour le 51Cr (51Cr EDTA).

Datation des eaux

Les eaux superficielles font des échanges avec l’atmosphère et, si l’on admet que celle-ci garde une teneur constante en carbone 14, elles ont également une teneur constante en cet élément. Lorsqu’elles sont enfouies, les échanges n’ont plus lieu et la quantité de carbone 14 diminue avec le temps. Malheureusement, l’eau a percolé à travers le sol et a pu absorber le gaz carbonique provenant des matières organiques et dissoudre des calcaires dont la teneur en carbone 14 est nulle. Des mesures sérieuses sont cependant faites dans des régions désertiques (sans matières organiques) où l’eau s’infiltre à travers un sable quartzeux (sans calcaire).

La teneur en tritium (3H, corps radioactif 廓 de période 12,4 ans) s’exprime en Unités Tritium (U.T.). Une U.T. correspond à 1 atome de tritium pour 1018 atomes d’hydrogène 1H. Les essais thermonucléaires ont porté cette teneur à plusieurs centaines ou à plusieurs milliers d’U.T. En analysant périodiquement les eaux d’une source, on a pu noter, à une certaine date, l’apparition brutale d’une très forte teneur en tritium correspondant à un essai thermonucléaire et déterminer ainsi la durée de percolation des eaux. En dosant le tritium des eaux prélevées à diverses profondeurs d’un sol, on a pu également déterminer la vitesse d’infiltration de ces eaux.

Industrie minière

Prospection et études géologiques

La radioactivité naturelle a permis la prospection des minerais d’uranium. Elle rend possible le tracé des contours géologiques sous un faible recouvrement lorsque les roches voisines ont des activités différentes, la détection des failles par la radioactivité du radon qu’elles dégagent ou celle des argiles qu’elles contiennent.

Tassement des terrains

Le rayonnement 塚 artificiel a été utilisé pour étudier le déplacement relatif de strates et le tassement des couches meubles en injectant des pastilles de cobalt 60 le long des parois d’un trou de sondage et en mesurant l’activité le long de ce trou à intervalles de temps réguliers. Les mouvements de terrains pourraient être suivis de la même manière.

Analyses in situ

On bombarde les parois d’une galerie de mine ou d’un trou de sondage par un rayonnement dont la nature et l’énergie sont bien connues. Ces parois renvoient des rayonnements dont l’énergie dépend de la densité massique de la roche rencontrée. En particulier, l’envoi de neutrons émis par une source portable donne naissance à des rayonnements divers permettant de déterminer la nature du matériau bombardé: teneur en fer, en cobalt, en nickel, en silicium, en soufre, qualité des charbons, degré d’humidité, interface eau-pétrole...

Analyse en continu

Le minerai extrait est entraîné par un convoyeur et bombardé par des neutrons. Le rayonnement émis capté par un spectromètre 塚 permet certaines analyses immédiates: teneur en carbone ou en oxygène des charbons, en silice ou en aluminium de divers minerais...

Génie civil

En génie civil, les applications sont nombreuses et diverses et ne peuvent être toutes citées. Nous signalerons:

– la détection des fuites dans les canalisations enterrées par introduction d’un gaz radioactif (jusqu’à 10 km) ou d’un liquide radioactif (jusqu’à 550 km);

– le contrôle radiographique (rayons X ou 塚, 60Co ou 92Ir) de l’homogénéité du béton, de la localisation des armatures;

– la détection des défauts de diverses pièces par gammamétrie;

– la mesure de la densité et de la teneur en eau des matériaux et des sols;

– le contrôle du tassement des matériaux meubles;

– le contrôle de la cuisson et l’analyse en continu des ciments.

10. Radioagronomie

On désigne sous le terme de radioagronomie l’ensemble des démarches qui associent une technique nucléaire, isotope ou rayonnement , à un problème de recherche ou de production se rapportant à l’agriculture . Les rayonnements 塚 du césium 137 et surtout ceux du cobalt 60 sont le plus souvent utilisés pour l’amélioration des plantes, l’éradication des insectes et la conservation des denrées alimentaires, tandis que les possibilités les plus intéressantes offertes par les neutrons se situent du côté de l’analyse par activation ou de la mesure de l’humidité des sols. Quant aux isotopes stables et radioactifs, leur emploi comme indicateurs tend à se généraliser dans toutes les disciplines de la recherche agronomique.

Effets biologiques des rayonnements

Amélioration des plantes

Les radiations ionisantes provoquent sur les végétaux cultivés des modifications importantes, dont certaines sont transmissibles par voie végétative ou sexuée. Il s’agit en général de l’apparition d’une mutation, qui peut être de nature génique, chromosomique ou cytoplasmique, suivant le mécanisme mis en cause, et quelquefois plus simplement de la révélation d’une mutation préexistante, naturelle ou induite, lorsque l’irradiation appliquée à un méristème y provoque la destruction d’une partie des cellules et leur remplacement par d’autres possédant un génotype différent: l’un et l’autre processus peuvent conduire à une amélioration agronomique de l’espèce.

Découverte en 1927 avec les rayons X (H. Müller), introduite à partir de 1940 dans un programme d’amélioration des plantes (Gustafsson), la radiomutagenèse a donné lieu à un certain nombre de réussites, notamment en ce qui concerne la résistance à la verse (orge, blé, riz) ou aux maladies (mildiou, piriculariose) et la précocité (soja). Les résultats obtenus ne sont pas encore à la hauteur des efforts entrepris ni des besoins actuels de l’agriculture exprimés en termes de rendement ou de valeur nutritionnelle. Il reste à accomplir un travail important de méthodologie en vue d’optimiser des paramètres tels que: dose, débit de dose, température d’irradiation, stade de développement de la plante, sans oublier l’influence de la nature du rayonnement ( 塚 ou neutrons), ni la comparaison avec les substances radiomimétiques.

Éradication des insectes

Imaginée dès 1948, expérimentée au laboratoire avec les rayons X, la technique de radiostérilisation des mâles n’a pu être appliquée à grande échelle qu’avec le développement de sources intenses de cobalt 60. C’est une méthode de lutte «autocide» qui consiste à lâcher dans la population naturelle, et jusqu’à disparition complète de celle-ci, une forte proportion de mâles rendus stériles par irradiation. On peut déjà inscrire à l’actif de cette méthode un certain nombre de succès dont le plus spectaculaire est l’éradication d’un parasite du bétail (screwworm ) dans les îles de Sanibel et de Curaçao, en 1955, puis en Floride vers 1957, et maintenant au Texas. Les recherches qui se poursuivent actuellement portent sur près de deux cents espèces dont la cératite des fruits, le carpocapse des pommes et la mouche de l’olive. Cette technique, qui trouve en face d’elle un certain nombre de procédés concurrents (insecticides classiques, chimiostérilisants, hormones juvéniles), requiert pour son application sur le terrain une connaissance précise de l’écologie et du comportement de l’insecte, ainsi que la mise en œuvre de moyens considérables (cf. PESTICIDES et LUTTE BIOLOGIQUE).

Conservation des denrées alimentaires

La conservation des denrées alimentaires est un domaine où la contribution des rayonnements ( 塚 et peut-être électrons accélérés), employés seuls ou en combinaison avec des procédés classiques, se révèle particulièrement originale. Les doses d’irradiation dépendent de l’objectif à atteindre: inhibition de la germination pour l’oignon ou la pomme de terre (de 10 à 15 kilorads), destruction des insectes dans les denrées stockées, grains, fruits ou poissons séchés (de 25 à 100 krad), élimination plus ou moins complète des micro-organismes dans les céréales, les œufs, les viandes et les poissons frais, qualifiée de radiopasteurisation (250 krad) ou de radiostérilisation (de 2 à 5 Mrad) suivant le taux de la dépression provoquée. On savait au départ que l’aliment irradié n’était pas radioactif. On a montré par la suite, par des études radiochimiques menées dans le cadre d’une concertation internationale, que le traitement est sans danger pour l’homme. L’absence de risques toxiques a été reconnue en 1980 par l’O.M.S. et admise en 1982 par le Conseil supérieur de l’hygiène publique de France et l’Académie de médecine, qui ont décidé d’alléger les procédures d’autorisation. Dans ces conditions, le traitement ionisant – on dit aujourd’hui l’ionisation – des denrées alimentaires va certainement connaître, en France et dans le monde, un développement important au cours de l’actuelle décennie.

Emploi des isotopes comme indicateurs nucléaires

La première utilisation d’un radioélément comme traceur remonte à 1922 et concerne une application agronomique: la mesure par G. de Hevesy, à l’aide de thorium B (212Pb), de l’absorption du plomb par les racines des légumineuses. C’est seulement depuis 1950 environ que les isotopes sont devenus un instrument irremplaçable pour la recherche, notamment pour l’analyse des phénomènes en état stationnaire; à l’heure actuelle encore, leur intervention dans les disciplines agronomiques est d’autant plus marquée que celles-ci présentent un caractère plus fondamental. Les traceurs ont fait progresser les connaissances en matière d’absorption ou de transport des éléments minéraux, de transformations métaboliques et de biosynthèse dans divers secteurs de la physiologie animale ou végétale, avant d’être appliqués à la zootechnie et à la phytotechnie, tandis que beaucoup reste à faire du côté de l’agrologie et de l’entomologie nucléaires.

Une part sensiblement égale doit être réservée dans l’avenir aux isotopes stables et aux isotopes radioactifs . Parmi ces derniers, les plus communément utilisés sont le carbone 14, le tritium, le phosphore 32 et, dans une moindre mesure, le soufre 35 et le calcium 45, émetteurs 廓 purs qui ne posent pas de gros problèmes de radioprotection. À l’inverse, l’énergie des photons 塚 provenant de 47Ca, 59Fe, 60Co ou 65Zn autorise des mesures à plus longue distance et notamment des expériences in vivo avec comptage extérieur. D’autres éléments, comme l’or 198 (2,7 j) et le potassium 42 (12,4 h), présentent, selon le cas, l’intérêt ou l’inconvénient d’une durée de vie brève. Tel n’est évidemment pas le sort des isotopes stables, encore trop peu diffusés et qui devraient connaître un succès croissant, compte tenu de l’intérêt agronomique d’indicateurs tels que l’azote 15 et l’oxygène 18 et de l’évolution, dans le sens d’une plus grande commodité d’emploi, des spectromètres de masse, bientôt concurrencés par la spectrométrie optique (15N).

Du point de vue méthodologique, il y a plusieurs manières de se servir d’un indicateur, qui vont du simple marquage effectué au niveau d’un individu ou d’un atome, en vue de repérer son déplacement (par comptage ou par autoradiographie), aux diverses techniques de dilution isotopique , en passant par les études cinétiques plus ou moins complexes qui font appel le cas échéant à plusieurs éléments marqués et requièrent souvent pour l’interprétation des résultats la mise au point de modèles appropriés. C’est ainsi que les problèmes de fertilisation offrent, dans la mesure de la quantité de phosphore assimilable d’un sol avec et sans engrais, un bon exemple d’application de la méthode de dilution isotopique: l’emploi simultané de deux isotopes du phosphore, 32P pour marquer l’engrais et 33P pour marquer le sol, montre que la fraction du phosphore du sol disponible pour la plante (valeur L) est la même avec et sans engrais et permet de calculer le rapport des quantités qui sont effectivement prélevées dans cette fraction et dans l’engrais. De même, l’utilisation concomitante d’eaux marquées respectivement avec du tritium et de l’oxygène 18 autorise l’étude des mouvements de l’eau dans un sol saturé ou non et vers la plante. Enfin, la mise au point de techniques de plurimarquage des insectes avec des éléments caractérisés par des périodes biologiques différentes représente une étape essentielle dans l’approche quantitative de problèmes d’ordre écologique.

Analyse sous rayonnement

Radioactivation

Relativement peu diffusée à ce jour en raison de l’importance des moyens à mettre en œuvre, tant du côté des sources et des mesures que pour le traitement des données, l’analyse par activation (cf. supra , chap. 5) a déjà suscité quelques applications agronomiques, qui devraient bientôt s’élargir aux trois directions suivantes: recherche d’éléments-traces pour des études de carence (Mg, Zn) ou de pollution (F, Sn), à condition de disposer d’un flux de neutrons élevé; dosages en série (où le critère est non plus la sensibilité mais la commodité et la rapidité) pour des éléments légers comme N, P, K, Ca dans les graines (neutrons rapides) ou plus lourds comme Si, Fe, Al, Ti, terres rares dans les plantes et les sols (neutrons de pile); emploi d’isotopes stables comme traceurs chaque fois que l’équivalent radioactif est trop fugace (42K en agrologie), trop coûteux (28Mg en zootechnie) ou trop dangereux pour l’animal ou l’homme (marquage de grandes populations d’insectes).

Mesure nucléaire de l’humidité et de la densité des sols

Les densimètres nucléaires utilisent, respectivement à la surface du sol et en profondeur, la transmission ou la diffusion Compton du rayonnement 塚 émis par une source de césium 137. Plus connus, les humidimètres exploitent le principe du ralentissement et de la diffusion des neutrons par les protons. Ils comportent une source de neutrons rapides (américium-béryllium) et un détecteur de neutrons lents (trifluorure de bore) dont l’indication est proportionnelle à la teneur en eau mais dépend également de la nature du sol. Le problème de l’étalonnage, qui a pendant longtemps été un obstacle à la diffusion d’une méthode par ailleurs précise, rapide et non destructive, a été réglé par le biais d’une approche théorique qui permet d’expliciter, dans l’équation reliant le taux de comptage à l’humidité volumique, l’intervention de la densité sèche et celle des constantes neutroniques du sol, déterminées aujourd’hui à partir d’une analyse chimique et demain par une mesure directe. Parallèlement, les efforts entrepris sur le plan technologique ont conduit à des appareils entièrement automatiques: les mesures s’y déroulent suivant une séquence prédéterminée et les résultats sont reportés par l’intermédiaire d’une bande magnétique sur un programme de traitement qui fournit directement à l’utilisateur les profils hydriques et les variations du stock d’eau. En constante évolution, la mesure neutronique de l’humidité semble appelée à un brillant avenir pour résoudre, au laboratoire aussi bien que sur le terrain, bien des problèmes qui se posent en hydrologie agricole.

11. Rayonnements ionisants

Propriétés des rayonnements ionisants

L’industrie de l’irradiation est en croissance rapide dans trois domaines principaux: la stérilisation, la transformation chimique et la conservation des aliments (cf. chap. 10). Ces effets résultent de la création d’ions et de radicaux libres parmi les molécules irradiées d’une façon indépendante de la température. Le pouvoir pénétrant des électrons accélérés et surtout des rayons X et 塚, rayonnements effectivement utilisés dans ce type d’application, permet en outre de traiter des objets de dimensions relativement grandes, par comparaison avec les possibilités d’autres rayons actifs comme les rayons ultraviolets.

Ces propriétés ouvrent de larges perspectives d’intervention industrielle dans la mesure où le prix des moyens d’irradiation a pu suffisamment baisser grâce au développement de l’industrie nucléaire. Les accélérateurs d’électrons sont en effet dérivés des accélérateurs de particules suscités par les études sur la constitution du noyau atomique, tandis que le radiocobalt et le radiocésium sont des sous-produits des piles atomiques.

C’est d’abord le pouvoir bactéricide des rayonnements ionisants qui a été exploité. La plupart des micro-organismes sont détruits par des doses de 25 à 30 J/g, soit de 2,5 à 3 Mrad. Ce traitement très sûr, appliqué à froid, a contribué à l’essor des matériels hospitaliers très bon marché d’usage unique en matière plastique sous emballage léger étanche. Des millions d’articles radiostérilisés sont consommés annuellement dans le monde (seringues, pansements, doigtiers, scarificateurs, cathéters, sondes, gants, draps d’hôpitaux non tissés, tétines, biberons, etc.) et même des organes d’appoint comme les «reins artificiels» ou des prothèses naturelles ou synthétiques comme les valvules cardiaques. La radiostérilisation des enzymes industrielles et de certains cosmétiques est également pratiquée, et l’on aborde maintenant l’étude de l’épuration des eaux usées par irradiation. Des installations de radiostérilisation traitent aussi le poil de chèvre et le catgut.

L’application de l’irradiation à la conservation des produits alimentaires , développée au chapitre précédent, exploite l’effet bactéricide des rayonnements, mais les doses requises entraînent parfois des modifications désagréables d’odeur, de couleur et de saveur. C’est donc surtout l’effet insecticide et mieux encore l’effet d’inhibition végétative, supprimant en particulier la germination des bulbes et des tubercules, qui sont exploités. Les doses à employer sont de l’ordre de 2 et 0,1 J/g respectivement (200 et 10 krad). Ces traitements sont en exploitation dans certains pays, tels l’U.R.S.S. et Israël, où ils s’appliquent aux pommes de terre, aulx, oignons, etc. Des installations de désinfestation de céréales sont à l’étude. En France, le décret du 12 avril 1970 stipule les conditions à remplir pour la radioconservation des denrées alimentaires. De tels traitements ne sont autorisés que si leur innocuité a été démontrée par des tests alimentaires très sévères portant sur plusieurs générations successives d’animaux.

L’utilisation des rayonnements ionisants à des fins de transformation chimique est elle aussi très importante. Le procédé le plus exploité est celui de la radiorétification des macromolécules, qui permet de les rendre infusibles et insolubles. Cela résulte de la recombinaison des macroradicaux radio-induits. De nombreux articles sont fabriqués de cette façon, par exemple à partir du polyéthylène. Au lieu de se liquéfier à sa température de fusion, un tel polymère préalablement irradié devient élastique. Un refroidissement rapide lui conserve à l’état rigide une forme imposée à l’état élastique, mais un réchauffage lui redonne sa forme initiale, le plus souvent en se contractant. On peut ainsi obtenir des articles «thermorétractables», tels que des films d’emballage ou des gaines d’isolement électrique. La radiorétification concernant l’isolement des câbles électriques permet de les utiliser à des températures élevées.

La radiorétification peut s’appliquer à une large famille de polymères dits «radiodurcissables», où entrent par exemple les silicones et de nombreux caoutchoucs. La possibilité de réaliser des traitements de vulcanisation en régime continu avec ces produits est à l’étude.

D’autres polymères sont au contraire «radiodégradables», parce que leur poids moléculaire est diminué par leur irradiation. Ce phénomène est utilisé dans l’irradiation du poly(oxyéthylène).

La prise des peintures et des vernis s’apparente à la rétification et peut être obtenue de façon particulièrement rapide par irradiation. On emploie dans ce cas des électrons de quelques centaines de kilovolts en faisceaux de plusieurs dizaines de milliampères balayés sur de grandes largeurs. On s’efforce actuellement de mettre au point un procédé de prélaquage de tôles à grande vitesse: un mélange liquide de polymères, généralement insaturés, peut, en présence de monomères vinyliques, se transformer presque instantanément en un film dur de vernis infusible et insoluble.

L’imprégnation de solides poreux avec ces liquides, suivie d’une irradiation, a permis de créer une nouvelle catégorie de matériaux aux propriétés radicalement transformées. Des associations bois et plastique ou béton et plastique ont été faites grâce à cette technique. La production industrielle d’éléments de parquet est en cours (Novawood par exemple). Ces parquets ont l’aspect du bois et l’inaltérabilité chimique, biologique et mécanique des résines. La conservation d’objets de valeur périssables intéresse de ce fait les restaurateurs d’œuvres d’art et les archéologues (le parquet Hache du musée Stendhal à Grenoble a été restauré de cette façon, en 1970). Bien entendu, la destruction des micro-organismes et des insectes parasites dans ces objets peut se faire par une simple irradiation.

Les macroradicaux résultant de l’irradiation des polymères peuvent servir à amorcer, en présence de monomères vinyliques, des copolymérisations «en greffe». C’est là un autre domaine d’intervention important des techniques d’irradiation, car, de façon plus générale que par les voies chimiques classiques, cette technique permet de combiner des macromolécules aux propriétés complémentaires impossibles à obtenir par un simple mélange. L’un des procédés industriels de radiogreffage fixe la méthylol-acrylamide sur le coton. Les groupes oxhydriles des greffons sont ensuite condensés sur ceux du coton en créant un réseau entre les molécules de cellulose qui confère aux tissus ainsi traités l’infroissabilité. Un autre procédé fixe par radiogreffage des fonctions hydrophiles sur des fibres textiles synthétiques qui en sont dépourvues, en leur conférant une affinité tinctoriale et une lavabilité améliorées.

De telles copolymérisations en greffe peuvent être réalisées très généralement sur des produits finis. Ainsi, on obtient des propriétés de surface très différentes de celles de la masse d’un objet, ce qui les met mieux en valeur. Ce sera par exemple l’affinité biologique conférée à des polymères comme les silicones, conduisant, grâce à leurs autres propriétés, à des lentilles ophtalmologiques souples d’un confort supérieur. Ou bien on fabriquera des prothèses d’artères tapissées en surface de greffons anticoagulants, ou encore des résines échangeuses d’ions, des membranes semi-perméables, etc.

La copolymérisation en greffe s’applique aussi à des produits semi-finis tels que les polymères destinés à l’injection ou à l’extrusion: le poly(chlorure de vinyle) radiogreffé avec du butadiène donne un produit résistant aux chocs, tandis que le polyéthylène radiogreffé avec l’acide acrylique donne un produit adhérent, etc.

Les polymérisations, et plus généralement les réactions en chaîne, sont justiciables de l’amorçage radio-induit. L’absence d’additifs permet théoriquement d’obtenir des produits de qualité supérieure grâce à une plus grande pureté. Le bromure d’éthyle est fabriqué de cette façon par réaction de l’acide bromhydrique avec l’éthylène déclenchée par irradiation. Il en est de même des acides paraffiniques obtenus par radiosulfoxydation des paraffines linéaires. Il en résulte des produits détergents biodégradables.

Enfin, l’irradiation des solides cristallins et vitreux a permis de développer la chimie de l’état solide et d’en tirer quelques applications comme la polymérisation topotactique, c’est-à-dire guidée par la structure cristalline du solide, qu’illustre le cas du trioxane: une nouvelle voie de synthèse du polyformaldéhyde est ainsi ouverte.

Installations d’irradiation

Les installations d’irradiation se présentent très différemment selon qu’elles emploient un radioélément émetteur de rayons 塚 ou un accélérateur d’électrons.

Les sources industrielles de radiocobalt sont livrées à l’utilisation en conteneurs spéciaux très lourds. Dans l’installation d’irradiation, elles sont mises en œuvre à l’abri d’épaisses protections en béton ou bien sous des épaisseurs d’eau de plusieurs mètres. Ces sources s’affaiblissent avec le temps par le jeu de la décroissance radioactive, à raison de la moitié de leur puissance tous les cinq ans environ. Le maintien à un niveau constant de leur puissance d’irradiation par adjonction périodique de nouvelles sources est un inconvénient de l’emploi des installations d’irradiation par rayons 塚, mais elles se prêtent très bien à un fonctionnement ininterrompu et automatique. Les plus grosses installations de ce genre utilisent plusieurs dizaines de kilowatts de rayons 塚.

Un accélérateur d’électrons est une machine électrique que l’on peut arrêter simplement. Elle doit aussi être mise en œuvre derrière des protections biologiques; car, bien que les électrons accélérés soient stoppés par une épaisseur relativement mince de matière, leur freinage engendre des rayons X qui sont eux très pénétrants mais d’autant moins que l’énergie des électrons est plus faible. Une telle machine a une grande souplesse de fonctionnement et se prête à l’asservissement. L’accélération des électrons peut être obtenue par des moyens électrostatiques, par des ondes hyperfréquences ou par des transformateurs. Les constructeurs livrent des machines dont la puissance unitaire atteint 100 kW. Les énergies des électrons accélérés vont de 300 kV pour les traitements de surface à quelques millions de volts pour l’irradiation d’objets relativement épais. La pénétration maximale des électrons rapportée à une énergie de 1 MeV est d’environ 0,4 g/cm2. Les accélérateurs d’électrons pour traitements industriels représentent un investissement considérable. Dans la gamme des 300 keV, le prix du kilowatt installé est voisin de 30 000 F, mais il s’élève rapidement avec l’énergie pour atteindre 60 000 F à 2,5 MeV. Ces prix tiennent compte en particulier de l’ouverture du dispositif de balayage associé.

En dépit de ces investissements importants et du coût des protections biologiques, le prix de revient des traitements d’irradiation, directement proportionnel à la dose, toutes choses égales d’ailleurs, est relativement bas: la dose de 104 J coûte de 5 à 50 centimes (1971) selon les conditions d’exploitation; cela représente, par exemple, environ 100 kg de pommes de terre à germination inhibée ou 400 g de matière rendue stérile.

Plusieurs centaines d’accélérateurs d’électrons sont en service dans le monde en même temps que plusieurs millions de curies de cobalt 60. La production des uns et des autres est croissante, les prix tendant à baisser au fur et à mesure que ces équipements se multiplient et que les marchés qui s’ouvrent à eux s’agrandissent. Les recherches de base et les études de développement restent soutenues, notamment en France, où la création, en 1970, du C.A.P.R.I. (Centre d’application et de promotion des rayonnements ionisants) est venue apporter une aide aux entreprises.

En raison de leurs avantages et de leur caractère de plus en plus compétitif, les traitements industriels d’irradiation sont appelés à se développer et à se diversifier. Cet essor a été rendu possible par l’accumulation de résultats de recherches qui, depuis la fin de la Seconde Guerre mondiale, a abouti à la maîtrise des rayonnements ionisants, pourtant si fortement redoutés au début de l’ère atomique.

Encyclopédie Universelle. 2012.

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